新型多孔氧化硅材料的合成及其VOCs吸附应用

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雾霾现象日益严重,挥发性有机化合物(VOCs)逐渐被人们重视,为了减少VOCs的排放,缓解雾霾现象,急需研发高效的吸附剂来吸附VOCs。本文制备了不同形貌的介孔氧化硅材料并研究了其VOCs的吸附性能。利用透射电子显微镜(TEM)、傅立叶转换红外光谱(FTIR)、X射线衍射仪(XRD)、在TG/DTA分析仪上进行了热重分析(TG)、N2吸-脱附等测试手段对样品结构、形貌等进行表征。通过静态-动态吸附实验来研究不同吸附剂的吸附性能。研究内容如下:1.在酸性条件下,以P123为模板,正硅酸四乙酯(TEOS)和(1,2-双(三乙氧基甲硅烷基)乙烷,BTSE)为硅源通过共缩合的方式合成了介孔有机-无机复合棒状氧化硅样品(Rod-liked mesoporous silica,RMSs)。通过调节有机硅源BTSE的掺杂量来改变样品的孔结构,组成和尺寸。实验结果表明随着BTSE的增加,RMSs的孔径先减小在增大,壁厚先增大在减小的,当BTSE的摩尔含量为总硅源的15%时(RMS-15%),其孔径为11.0 nm和壁厚为3.5 nm,且RMS-15%的比表面积(SBET)(831 m~2/g)和总孔容(Vt)(1.11 cm~3/g)最大。静态吸附实验结果表示,RMS-15%对正己烷、甲苯、92#汽油和水蒸气的静态吸附量为2.79、2.40、1.73和0.85 g/g。通过与活性炭(AC)、硅胶(SG)和对照样品S-x的静态吸附结果对比,证明RMSs的高吸附性能。同时对RMS-15%、SG和AC进行动态吸附实验,结果表明RMS-15%的动态吸附量(qe)(2.74 g/g)和解吸性能优于AC(0.57 g/g)和SG(0.36g/g),可用于处理VOCs的排放控制。2.对(1)实验中合成的RMSs进行了凝胶注模处理,合成了块状介孔氧化硅样品(mesoporous silica monoliths,MSMs)。当BTSE的摩尔含量为总硅源的15%时(MSM-15%),有最大的SBET(724 m~2/g)和Vt(1.10 cm~3/g),合成的MSMs相较于RMSs,其SBET和Vt都有所下降。静态吸附正己烷、甲苯、92#汽油和水蒸气的容量分别为2.41、1.97、1.56和0.92 g/g。对MSM-0%、MSM-15%、商品化AC和SG进行动态吸附正己烷实验。实验结果表明MSM-15%的动态性能优于MSM-0%、商品化的AC和SG,MSM-0%和MSM-15%的最大qe分别为1.96和2.33 g/g。静态-动态实验结果都表明MSM-15%是潜在的VOCs吸附剂。3.对(1)实验中合成的RMSs进行了相转化处理得到了毫米级氧化硅珠(Millimeter Silica Beads,MSBs)。实验结果表明当BTSE的摩尔含量为总硅源含量的15%,PVDF的质量为RMSs样品质量的35%,硅藻土的质量为RMSs样品质量的50%,使用M=8000的PVP时,得到的MSB-15%有最佳的静态实验结果。静态吸附甲苯、正己烷、92#汽油和水蒸气的容量分别为0.511、0.246、0.286和0.170 g/g。对MSB-15%和MSB-0%进行动态吸附甲苯实验。实验表明:MSB-15%的qe远高于MSB-0%,吸附性能稳定性,MSB-15%最佳的qe为0.49g/g。静态-动态实验结果都表明MSB-15%在VOCs吸附领域有应用潜力。本文通过静态-动态吸附实验研究不同形貌的RMSs与商品化AC、SG的吸附性能,成功制备出了MSMs和MSBs,用于吸附处理VOCs。
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