【摘 要】
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化石燃料燃烧造成的温室效应已经给人类生存环境带来威胁。将过量的CO2转化为高附加值的化学品是实现碳中和的重要途径之一。碳酸酐酶（carbonic anhydrase,CA）可以将CO2转化成HCO3-并进一步转化为碳酸钙、甲酸、甲醇等产物,是当前开展CO2转化研究的前沿。然而,游离CA价格昂贵,稳定性和耐受性差,且不能重复使用,大大限制了其实际工业应用。将CA固定化是解决上述问题的主要途径之一。但
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化石燃料燃烧造成的温室效应已经给人类生存环境带来威胁。将过量的CO2转化为高附加值的化学品是实现碳中和的重要途径之一。碳酸酐酶（carbonic anhydrase,CA）可以将CO2转化成HCO3-并进一步转化为碳酸钙、甲酸、甲醇等产物,是当前开展CO2转化研究的前沿。然而,游离CA价格昂贵,稳定性和耐受性差,且不能重复使用,大大限制了其实际工业应用。将CA固定化是解决上述问题的主要途径之一。但传统载体富集CO2能力较弱,导致固定化CA转化CO2能力受限。聚乙烯亚胺（Polyethyleneimine,PEI）是一种携带有大量氨基的化合物,对CO2十分亲和,同时可以与多巴胺（Dopamine,DA）在碱性条件下发生聚合反应,沉积在材料的表面,是一种良好的材料改性剂。本研究以两种耐酸性金属有机骨架MOF-808和NMOFs为载体,通过PEI和DA的共沉积制得表面带有大量氨基的PEI/PDA-MOF-808和PEI/PDA-NMOFs,以提高载体对CO2的富集作用。然后利用共价交联的方式将CA固定在PEI/PDA-MOF-808和PEI/PDA-NMOFs上,制得CA@PEI/PDA-MOF-808和CA@PEI/PDA-NMOFs,优化了制备条件,研究了其催化性能以及对CO2的转化能力。主要研究内容如下:以氯化锆和均苯三甲酸为主要原料,使用溶剂热法合成了MOF-808。使用PEI和PDA修饰MOF-808,得到PEI/PDA-MOF-808。将CA通过交联固定在戊二醛活化后的PEI/PDA-MOF-808上,得到固定化碳酸酐酶CA@PEI/PDA-MOF-808,优化了制备条件,研究了其催化性能。在最佳条件下制得的CA@PEI/PDA-MOF-808酶活回收率为41.9%;将游离CA和CA@PEI/PDA-MOF-808在p H 3的条件下处理1 h,游离CA几乎完全失活,而CA@PEI/PDA-MOF-808能够保留初始酶活的53.6%,表明CA@PEI/PDA-MOF-808比游离CA有更好的耐酸性;在室温储存15 d后,游离CA只保留初始酶活的29.7%,而CA@PEI/PDA-MOF-808能够保留初始酶活的49.7%,表明CA@PEI/PDA-MOF-808比游离CA有更好的储存稳定性;而且,CA@PEI/PDA-MOF-808表现出较好的重复使用稳定性,在重复使用了8次后,仍然能够保留初始酶活的56.0%。以氯化锆和2,2′-联吡啶-5,5′-二羧酸为主要原料,使用溶剂热法合成了NMOFs。使用PEI和DA修饰NMOFs,得到PEI/PDA-NMOFs。将CA通过交联固定在戊二醛活化的后PEI/PDA-NMOFs上,得到固定化碳酸酐酶CA@PEI/PDA-NMOFs,优化了制备条件,研究了其催化性能。在最佳条件下制得的CA@PEI/PDA-MOF-NMOFs酶活为61.6%;将游离CA和CA@PEI/PDA-NMOFs在p H 3的条件下处理1 h,CA@PEI/PDA-NMOFs能够保留初始酶活的68.4%,游离CA几乎完全失活;表明CA@PEI/PDA-NMOFs比游离CA有更好的耐酸性;在室温储存15 d后,游离CA只保留初始酶活的29.7%,而CA@PEI/PDA-NMOFs始终能够保留初始酶活的56.0%,而且,CA@PEI/PDA-NMOFs表现出较好的重复使用稳定性,在重复使用了8次后,CA@PEI/PDA-NMOFs能够保留初始酶活的72.0%。分别利用游离CA、CA@PEI/PDA-MOF-808和CA@PEI/PDA-NMOFs催化CO2转化,在相同的反应时间里,空白组产量为321.7 mg,游离CA没有催化生成更多的碳酸钙,产量为324.9 mg,而CA@PEI/PDA-MOF-808组和CA@PEI/PDA-NMOFs组的累计产量达到了2866.9和2845.2 mg,SEM表明,空白组、游离CA、CA@PEI/PDA-MOF-808和CA@PEI/PDA-NMOFs转化CO2生成的Ca CO3均为球霰石形态。
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