【摘 要】
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分子印迹技术自发展以来在许多领域都有很好的应用,但是关于分子印迹的识别机制以及影响印迹识别的具体因素至今仍不明朗。深入地研究和考察分子印迹识别机理及其影响因素十
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分子印迹技术自发展以来在许多领域都有很好的应用,但是关于分子印迹的识别机制以及影响印迹识别的具体因素至今仍不明朗。深入地研究和考察分子印迹识别机理及其影响因素十分必要,也对促进该技术应用的广度和深度有着重要意义。基于以上背景,本论文利用荧光、计算模拟等多重手段分别从功能基团效应和空间尺寸效应两方面研究分子印迹聚合物(Molecularly Imprinting Polymers,MIP)的印迹和识别过程。本文设计并筛选了一系列具有利用聚集诱导发光(Aggregation-Induced Emission,AIE)现象的四苯乙烯及其衍生物作为模板分子,利用本体聚合法进行AIE-MIP的制备。所得聚合物表面粗糙且疏松多孔,为目标分子的吸附和介质传输提供了有利条件。利用AIE这种独特发光现象,通过荧光“亮-不亮-亮”的模式实现可视化地追踪印迹分子与聚合物之间的洗脱与再洗结合过程,为研究分子印迹技术机理开辟一条“可视化”新途径。本文分别从影响分子印迹识别的两个方面—功能基团效应和空间尺寸效应进行聚合物吸附性能的研究,得到MIP在这两方面的印迹识别规律并通过密度泛函理论(Density Functional Theory,DFT)分析计算聚合物-印迹分子间的具体作用机制和结合能来佐证实验结果。规律显示MIP更倾向于与分子尺寸更小,所带有效功能基团更多的底物分子相结合;底物分子也更容易被有更大的印迹孔穴和更多更有序的有效结合位点的聚合物吸附。由于聚合物吸附印迹分子—AIEgens后,AIEgens被固定在印迹孔穴内,发出荧光。因此本文利用荧光作为定量吸附容量的手段,建立了一套固体荧光的定量方法,为直接测定聚合物吸附容量提供了新的分析思路。该方法突破了传统定量手段只能间接通过测定吸附实验上清液定量的缺点,可通过直接测量聚合物荧光强度得到聚合物的吸附容量,且线性范围更大。通过制备固体荧光标准片来建立标准曲线继而进行定量。标准片一旦建立可重复使用,相对于需要每次实验前配制标准溶液的紫外等方法,具有操作简单、稳定可重复等优点。综上所示,本论文从功能基团效应和空间尺寸效应两方面入手,通过实验研究和理论计算两种手段,调控并考察了这两种效应对分子印迹性能的影响,获得了多项有指导性的规律,为MIP的设计、合成和识别机制提供了重要的理论补充和实验参考。此外还建立了一套固体荧光定量方法,为直接检测MIP吸附容量提供了新的检测思路。
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