【摘 要】
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随着激光技术的迅速发展,激光与原子分子的相互作用成为了科研工作者关注的研究热点。分子在强激光的作用下可能会失去多个电子,形成的高价分子离子由于库仑排斥力的作用发生化学键断裂,这称为库仑爆炸。研究分子的库仑爆炸机制,对人们利用激光来控制分子化学反应的进程和方向具有着重要的意义,同时库仑爆炸成像技术也是分子结构成像的有效手段。多原子分子在强激光场中的库仑爆炸反应动力学是近几年强场和超快物理领域研究的热
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随着激光技术的迅速发展,激光与原子分子的相互作用成为了科研工作者关注的研究热点。分子在强激光的作用下可能会失去多个电子,形成的高价分子离子由于库仑排斥力的作用发生化学键断裂,这称为库仑爆炸。研究分子的库仑爆炸机制,对人们利用激光来控制分子化学反应的进程和方向具有着重要的意义,同时库仑爆炸成像技术也是分子结构成像的有效手段。多原子分子在强激光场中的库仑爆炸反应动力学是近几年强场和超快物理领域研究的热门之一。以往的分子库仑爆炸研究多集中于对称分子,相比于对称分子,不对称分子的库仑爆炸过程更为复杂,不对称分子在强激光场作用下的电离和解离机制可能和对称分子存在很大不同。本文使用冷靶反冲离子动量成像谱仪（COLTRIMS）装置,研究了强飞秒激光中线型不对称三原子分子N2O和OCS的库仑爆炸动力学过程。基于经典牛顿方程,编写了分子空间构型重构的经典模型程序,重构了N2O3+和OCS3+分子离子三体库仑爆炸瞬时的空间构型,发现不对称分子库仑爆炸瞬间的空间构型依赖于激光波长和分子的初始空间构型。本文的主要研究内容如下:通过符合动量成像方法研究了N2O和OCS分子在强线性偏振激光场中的库仑爆炸动力学过程,将N2O三体库仑爆炸的三个路径,即一个同步断裂路径和两个次序断裂路径从实验结果中分离出来。利用编写的分子构型重构经典程序,分别重构了800纳米和400纳米激光波长条件下N2O3+分子离子同步断裂的空间构型。发现N2O分子库仑爆炸瞬间的空间构型对于激光波长十分敏感。在不同激光波长条件下,库仑爆炸瞬间分子的空间构型键角弯曲不同,而N-N键和N-O键的伸长量基本相同。当800纳米波长时,N2O3+分子离子同步断裂键角约为172°。当400纳米波长时,N2O3+分子离子同步断裂键角约为163°。两种波长条件下,同步断裂路径中N-N键和N-O键键长的伸长量相同,键长相比于笑气分子平衡键长的伸长比例均为2.2左右。本文进一步重构了800纳米激光波长下OCS3+分子离子三体库仑爆炸的空间构型,发现键角约为173°,键长伸长变得不对称。对比相同波长条件下N2O分子和OCS分子三体库仑爆炸的结果,发现线型三原子分子库仑爆炸瞬间的空间构型中分子键角的变化不受分子自身的初始结构的影响,但是分子自身的初始结构会影响分子键长的伸长。本文通过对N2O分子在不同激光波长条件下三体库仑爆炸的对比研究以及相同波长条件下N2O分子和OCS分子三体库仑爆炸的对比研究,探讨了激光波长以及分子自身结构对分子库仑爆炸瞬间空间构型的影响。这对于人们理解多原子分子在强激光场作用下的超快动力学有重要的意义。
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