【摘 要】
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天然气中存在大量酸性气体(如H2S和CO2),这些酸性气体影响人类健康和全球气候。传统H2S和CO2脱除工艺中存在吸收剂挥发、能耗高等问题,因此开发新型绿色、高效吸收剂至关重要。低共熔溶剂(DESs)以其良好的性能,被广泛报道用于酸性气体脱除,但目前报道的酸性气体吸收量仍较低,并且对于同时捕集H2S和CO2没有相应的研究。基于此,本课题设计了多胺基位点的功能化低共熔溶剂用于H2S的吸收,并合成了碱
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天然气中存在大量酸性气体(如H2S和CO2),这些酸性气体影响人类健康和全球气候。传统H2S和CO2脱除工艺中存在吸收剂挥发、能耗高等问题,因此开发新型绿色、高效吸收剂至关重要。低共熔溶剂(DESs)以其良好的性能,被广泛报道用于酸性气体脱除,但目前报道的酸性气体吸收量仍较低,并且对于同时捕集H2S和CO2没有相应的研究。基于此,本课题设计了多胺基位点的功能化低共熔溶剂用于H2S的吸收,并合成了碱性功能化低共熔溶剂探究同时吸收H2S和CO2时的竞争作用。主要研究内容和结论如下:(1)基于胺基基团对H2S的优良吸收特性,以四乙烯五胺(TEPA)为氢键受体,羟乙基乙二胺(AEEA)为氢键供体设计合成了多胺基位点的功能化低共熔溶剂,考察了吸收影响因素,并探究了吸收机理。结果表明:在100 k Pa,30°C下,TEPA-AEEA(nTEPA:nAEEA=1:4)DES对5vol%H2S饱和吸收量高达4.68 mol H2S/mol DES,并且随着温度降低和H2S含量升高,吸收量增加;DES具有良好的再生性能,5次循环利用后仍能达到初始容量的94%;动力学模拟证明AEEA的羟基能够活化并提高TEPA中氨基的碱性,从而提高H2S的吸收量;量子化学计算表明DES上的胺基位点与H2S结合能较小,且伯胺基优先与H2S作用。(2)以1-乙基-3-甲基咪唑氯盐(Emim Cl)为氢键受体,AEEA为氢键供体合成了功能化低共熔溶剂用于同时吸收混合气中的H2S和CO2,考察了吸收影响因素,并研究了竞争作用机理。结果表明,DES单独吸收低浓度H2S和CO2的吸收量几乎相同,但同时吸收H2S和CO2时,有较高的CO2/H2S选择性,即使二者浓度相同,选择性仍能达到3.33,且H2S更易于解吸;温度以及CO2浓度的升高均会进一步提高选择性;AEEA上的胺基为酸性气体吸收的主要作用位点,相对于H2S而言,CO2与胺基作用力较强,吸收过程中两种气体在碱性位点上存在吸收平衡。
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