锂离子电池水性粘结剂的改性研究

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锂离子电池被广泛应用于智能穿戴设备和电动汽车。粘结剂在锂离子电池电极中占比虽小,但对电极结构参数、机械性能和电化学性能有重要的影响。传统正负极粘结剂聚偏氟乙烯(PVDF)和丁苯橡胶(SBR)在应用场景和成本方面均有改进趋势。高性能、低成本的新型水性粘结剂亟待开发。近年来,研究者们多从天然粘结剂、合成粘结剂、改性粘结剂和复合粘结剂四个角度对锂离子电池粘结剂进行开发。多数天然粘结剂能够提升电极性能,但却易变质,无法长期储存;合成粘结剂可根据功能需求调控分子结构,但也难以满足商业要求的多项检测指标,如溶胀率、溶出率和拉伸强度等。因此,本文围绕三款商用水性粘结剂,通过粘结剂改性和多元复合等策略,在改善原粘结剂问题的同时,实现了对PVDF与SBR的取代,并展现了出更优异的电化学性能。主要研究内容和成果如下:(1)在商用丙烯酸酯多元共聚物乳液粘结剂的基础上,引入一种富羟基的糖类衍生物和一种线性丙烯酸类聚合物进行原位交联,制备出复合改性粘结剂。相比于原粘结剂,复合改性粘结剂不仅缓解了原粘结剂在电解液中溶胀率高的问题,也降低了电极的交流阻抗,并能有效抑制循环过程中电极材料的体积膨胀。应用于石墨及硅碳负极时,复合改性粘结剂表现出优异的电化学性能。(2)在商用聚乙烯醇类水性粘结剂基础上,基于“提高机械互锁效应”,“增强界面键合作用”及“电极材料表面修饰”三条策略,分别引入三类改性剂,制备出了一种四元复合改性粘结剂。将其应用于磷酸铁锂(LiFePO4)正极,能在18 mg cm-2的活性物质载量下达到2.2 g cm-3的压实密度,同时展现出优于PVDF的电化学性能。(3)为解决商用丙烯酸类多元共聚物水性粘结剂与天然石墨负极材料亲和性差的问题,引入非离子型表面活性剂和两亲性高分子聚合物分别作为润湿剂和分散剂,开发了一种改性复合粘结剂。该方法明显改善了原粘结剂对天然石墨的亲和性,且对电极的机械性能和电化学性能无负面影响。此外,该改性粘结剂能够在更低用量的条件下替换现有的商品化CMC和SBR粘结剂,并能提升石墨负极的比容量和循环寿命。
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