论文部分内容阅读
二氧化碳是一种主要的温室气体,随着浓度的不断增加,已经成为建设可持续社会的严重问题。但它又是一种非常重要的C1资源,利用二氧化碳作为化工原料,不仅可以解决二氧化碳造成的环境问题,而且还可以开发出高附加值的产品。二氧化碳与环氧化合物合成环状碳酸酯的反应原子利用率高,副产物少,成为二氧化碳有效固定最有前景的方法之一。本文开发了新型功能化离子液体用于催化二氧化碳合成环状碳酸酯。合成了1-羟基乙基-3-甲基咪唑谷氨酸、1-羟基乙基-3-甲基咪唑天冬氨酸、1-羟基乙基-3-丁基咪唑天冬氨酸、1-羟基乙基-3-丁基咪唑丙氨酸和1-羟基乙基-3-丁基咪唑组氨酸五种功能化咪唑离子液体,并用核磁共振氢谱(1H NMR)、碳谱(13C NMR)以及红外光谱(IR)对结构进行表征。将其作为催化剂应用到二氧化碳和环氧化合物合成碳酸酯的反应中都可以得到较高的产率。在优化的的条件下(催化剂添加量相对环氧化合物为0.8 mol%、温度为90℃、二氧化碳压力为0.25 Mpa、时间为12 h),环状碳酸酯的产率可以达到90%以上。合成了N,N,N-三乙基-2-羟乙基丁酸、N,N,N-三乙基-2-羟乙基丁二酸、N,N,N-三乙基-2-羟乙基乙酸、N,N,N-三乙基-2-羟乙基乙醇酸和N,N,N-三乙基-N-甲基乙醇酸五种功能化季铵盐离子液体,并用核磁共振氢谱(1H NMR)、碳谱(13C NMR)以及红外光谱(IR)对结构进行表征。将其作为催化剂应用到二氧化碳和环氧化合物合成碳酸酯的环加成反应中都可以得到较高的产率。在优化的条件下(催化剂添加量相对环氧化合物为1 mol%、温度为110℃、二氧化碳压力为1 Mpa、时间为12 h),环状碳酸酯的产率均可以达到85%以上。本文开发的催化体系在温和的条件下,对二氧化碳和环氧化合物合成环碳酸酯的反应具有较高的催化活性,而且在没有溶剂或助催化剂的情况下得到较高的产率。该催化剂可循环利用多次,是一种环境友好型催化体系。