柴油脱氮方法的研究及应用

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柴油是我国目前消费量最大的发动机燃料之一,但其中含氮有机化合物的存在对生产和环境造成许多危害,其影响油品的色度,降低油品的抗氧化安定性,进而影响其储存和使用性能,并在柴油的催化加工过程中造成催化剂中毒。含氮化合物具有致癌、致突变性,燃烧会产生NOX,形成酸雨,造成空气污染。传统的加氢脱氮工艺操作复杂,成本高,因此非加氢脱氮日益受到重视。本文以咔唑作为微生物脱氮的模式化合物进行微生物脱氮研究,同时探讨直流电场对脱氮菌株的生长速率和脱氮活性的影响。并在超声辅助的条件下用Ce4+氧化法对柴油进行同时脱硫脱氮的研究。本论文的主要研究内容概括如下:以咔唑为模型化合物,从燃油污染的土壤、污水中筛选出一株能够将咔唑降解为邻氨基苯甲酸的假单胞杆菌YSSH。以咔唑的脱除率为指标,用正交实验考察初始pH、速效碳源(葡萄糖)的浓度及速效氮源(氯化铵)的浓度等因素对该菌株生长和脱氮率的影响,确定该菌株最优的生长和脱氮条件为:氯化铵1.0 g/L,初始pH=7.0,葡萄糖3.0 g/L。将其应用于柴油体系,在油水比为1:9的条件下可使含氮量为100 ppm的柴油脱氮率达到63.9%。对所筛选的脱氮菌株施加不同强度的直流电场刺激,以细胞浓度和脱氮率为指标,研究外加电场对菌株生长速率和脱氮活性的影响。实验证明电流强度为10.0 mA时菌株的脱氮活性最高;电流强度升高至20.0 mA和40.0 mA时菌株的脱氮活性受到明显抑制。并将其应用于实际柴油体系,采用1:9的油水比,发现柴油脱氮率并未比不加电场时有所提高。在超声波辅助的条件下,使用Ce4 +同时氧化柴油中的硫氮化合物,并选用合适的溶剂DMF萃取除去氧化产物,可以将柴油中的硫含量从11000 ppm降低到6500 ppm,脱硫率达到40.9%;将柴油中的氮含量从100 ppm降低到44.6 ppm,脱氮率达到55.4%。由实验得到超声条件下的最佳脱氮条件为:反应温度为70℃,溶液的pH值为0.7,反应时间为50 min,油水比为1:9。
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