光催化引发法制备聚丙烯腈及其衍生物性能研究

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如今,环境污染问题日益严峻,利用清洁能源进行工业生产和污染处理势在必行。本论文通过光催化聚合的方法制备聚丙烯腈,以减少制备过程产生的污染,同时聚丙烯腈的衍生物及其复合材料具有光催化性能,可作为光催化剂进行污水处理,因此可充分利用太阳光达到净水的目的。主要内容包括以下几个方面:以丙烯腈为单体、TiO2为光催化剂、二甲基亚砜(DMSO)为溶剂和电子转移剂、水为沉淀剂,通过光催化聚合的方法制备聚丙烯腈(PAN)。采用FT-IR、SEM、TEM、XPS等手段对材料的化学组成、表面形貌进行分析。结果表明,光催化聚合产物的化学组成和结构与PAN一致,说明用该方法成功制得了PAN,且形貌为规则的球形结构。通过探索制备条件得到,当光照时间为5h、DMSO占水的质量分数为30%、TiO2的质量分数为0.26%时,PAN的产率最高。以SiO2作为模板剂,制备出PAN/SiO2材料,再经过热处理、氢氟酸浸泡将SiO2去除,最终制得多孔CPAN(P-CPAN)。采用FT-IR、BET、SEM、TEM、UV-vis DRS等手段对P-CPAN的化学组成、形貌、光学性能等进行了分析表征;以Rh B为模型污染物,通过其在可见光下的降解反应考察了P-CPAN材料的可见光催化性能。结果表明,P-CPAN的比表面积较CPAN显著增加,表面疏松多孔,孔径集中在50nm左右;对可见光的吸收明显提高,从而显著提高了材料的可见光催化性能;当PAN与SiO2的用量比为1:3时,所制备的P-CPAN表现出较好的光催化活性和稳定性,此时P-CPAN对Rh B的降解速率为CPAN的2.8倍。以钛酸四丁酯、P-CPAN为主要原料,通过原位沉淀法制备了P-CPAN/TiO2复合材料。采用FT-IR、SEM、TEM、UV-vis DRS、瞬态光电流等方式对材料的晶型结构、表观形貌、光电性能等进行了表征;以MO为模型污染物考察了P-CPAN/TiO2的光催化性能。结果表明,P-CPAN/TiO2中TiO2的晶型结构没有发生变化,但P-CPAN有效阻碍了TiO2晶粒的长大,晶粒明显减小,且P-CPAN与TiO2之间存在较强的相互作用;复合材料的可见光响应性能提升,光生电子和空穴的复合效率降低,从而提高了材料的可见光催化性能。当P-CPAN与TiO2的质量比为1:1时,P-CPAN/TiO2材料的光催化效果最佳,此时对MO的降解速率是P-CPAN的28.5倍,是TiO2的3.0倍。光催化循环和捕捉实验表明,P-CPAN/TiO2的光催化稳定性良好,光催化过程中的主要活性物种为空穴,进而可以推测出P-CPAN/TiO2降解MO过程中的光催化机理。
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