【摘 要】
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哈伯-博施工业合成氨促进了农业和经济的高速发展,但该过程是在非常苛刻的条件下实现的,除消耗大量的化石能源外,还会产生大量的二氧化碳,造成严重的温室效应。而新型光催化固氮被认为是一种非常有前景的合成氨方法,但由于氮氮三键较高的键能(960 KJ·mol-1),活化氮氮三键仍然是光催化固氮首要考虑的问题之一。研究表明:催化剂表面的缺陷态(如:氧空位)可以促进光催化固氮反应的进行。本论文就是利用CeO_
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哈伯-博施工业合成氨促进了农业和经济的高速发展,但该过程是在非常苛刻的条件下实现的,除消耗大量的化石能源外,还会产生大量的二氧化碳,造成严重的温室效应。而新型光催化固氮被认为是一种非常有前景的合成氨方法,但由于氮氮三键较高的键能(960 KJ·mol-1),活化氮氮三键仍然是光催化固氮首要考虑的问题之一。研究表明:催化剂表面的缺陷态(如:氧空位)可以促进光催化固氮反应的进行。本论文就是利用CeO2极易形成氧空位的这一优势,在酸性条件下获得固氮能力的同时,进一步对CeO2进行改性,获得在中性条件下具有催化固氮性能的光催化剂。本论文的主要研究内容如下:(1)考虑到纳米棒CeO2本身具有Ce3+和Ce4+两种价态、纳米棒CeO2也具有丰富的氧空位、CeO2在酸性条件下具有较强的氧化还原能力。所以本部分以酸性溶液为反应环境,研究CeO2在酸性溶液中自身的固氮性能。(2)纳米棒CeO2虽然在酸性条件下自身具有催化固氮活性,但是酸性环境不利于实际应用,而且固氮效率较低,同时Ce3+是一个消耗过程,所以需要对CeO2进行改性,实现Ce3+的循环再生。本部分选择富含氧空位的BiOCl对CeO2进行改性,通过简单的常温搅拌法合成了具有不同质量分数且富含氧空位的CeO2/BiOCl复合光催化剂。并进一步通过光催化固氮实验证明:16.5%CeO2/BiOCl复合光催化剂的NH4+生成速率最高为245μmol/L/h,比CeO2以及BiOCl的催化固氮活性都高。
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