随着石油资源的日益匮乏和社会对能源/资源需求的与日俱增，寻求新的能源/资源途径来补充/代替传统的石油路径成为科学界迫切研究的重点。在这样紧迫的社会形势下，甲醇制烃(MTH)工艺成为大家瞩目的焦点。多孔催化材料上发生的多相催化反应是一个复杂的过程，涉及反应物及产物分子的扩散、吸附、活化及择形转化。催化剂的孔道结构不同，其上的烃类转化反应也不同。因此，明确了催化剂孔道结构对反应的影响，可以实现催化反应的不同基元步骤耦合、促进分子的扩散和吸附，提高反应的转化率、选择性和催化剂稳定性。分子筛孔道结构对MTH反应烃池机理有显著影响。烃池反应包括活性苯环或活性环烯烃的形成、甲基苯的烷基化和异构化反应、侧链消除反应生成低碳烯烃、烯烃低聚、缩合环化反应、活性甲基苯形成萘、菲、芘等稠环芳烃的反应。所有这些反应都与分子筛拓扑结构密不可分。因此，本文力求充分考虑分子筛催化剂的研究前沿和发展趋势，根据实际应用需求，围绕分子筛合成、表征、催化性能、烃池物种和机理研究等方面展开了比较系统的研究工作;同时，针对性的研究了不同孔道结构分子筛上烃池/积炭物质的演变过程。论文的主要内容和结果包括:　　(1)系统的研究了ZSM-5、ZSM-11、ZSM-22和EU-1催化剂在MTO反应中的催化性能，并与其对甲醇、乙烯、丙烯和丁烯的吸附行为关联。研究表明ZSM-11的直孔道有利于丁烯分子的有序排列，使得丁烯在ZSM-11上的吸附量大于另外三种分子筛的吸附量，而ZSM-11孔道内较高的丁烯浓度增加了氢转移反应的发生的机会，导致更多丁烷及C5+烃的生成。脉冲反应显示ZSM-22上反应存在明显的诱导期，说明在ZSM-22上烃池机理也起重要作用。EU-1在脉冲反应中表现出很高的丙烯选择性，但容易失活，这是因为其大笼小孔的孔道结构有效促进了芳烃循环机理的运行同时抑制大分子烃类扩散出孔道，与SAPO-34类似。　　(2)利用IR光谱研究了ZSM-22上d3-甲醇与乙烯的甲基化反应。d3-甲醇首先生成甲氧基，后者与乙烯反应生成丙烯，依据O-D键的振动变化趋势，可推测此过程为类卡宾机理，而同样条件下EU-1乙烯甲基化反应可能是经由碳正离子机理。同时还系统研究了ZSM-22的失活机理，反应初期主要发生孔道内积炭，导致孔道快速堵塞，催化剂活性降低较快;而随反应时间延长，积炭主要在外表面生成，催化剂活性下降减缓。　　(3)系统考察了复合模板剂（三乙胺+四乙基氢氧化铵）的模板剂比例、晶化条件对合成低硅SAPO-34分子筛的影响。发现190℃晶化时不易合成低硅SAPO-34分子筛，而170℃晶化，模板剂用量为2 Et3N+0.3 TEAOH时可合成纯相SAPO-34分子筛。晶化5天后的分子筛样品比3天合成时有较大的比表面积、较多的强酸中心以及较少的弱酸中心，催化性能也较好。随后考察了晶化5天的分子筛样品上烃池/积炭物质的演变过程。发现在整个反应过程中，残留在分子筛内的烃池/积炭物质总量线性增加，其组分由甲基苯向稠环芳烃方向演变，这伴随着产物中乙烯的选择性持续升高，同时丙烯选择性降低。有机物质的不断累积甚至导致SAPO-34的晶胞膨胀，而催化剂的比表面积线性降低，至孔道完全堵塞时催化剂失活。　　(4)通过在ZSM-5上预先吸附不同的同分异构体的二甲苯（邻、间和对二甲苯），探索研究了其作为烃池物质时的反应机制及对烯烃产物分布的影响。130℃时，三种二甲苯通过自身的分解都可生成少量乙烯和丙烯，特别是对二甲苯更易生成乙烯;而加入甲醇后，生成烯烃产物的量明显增加，其中预先吸附了对二甲苯的ZSM-5更易生成丙烯。这可能是因为对二甲苯分子中对位的甲基的活化效应促进了偕甲基苯的生成，最终导致生成更多的丙烯。