论文部分内容阅读
目的：
1.分析和比较我国市售的各类茶叶中16种稀土元素(Rare earth element，REE)的含量，了解各类茶叶稀土元素的组成状况、分布特征和分布模式。同时溯源市售茶叶的产地，比较不同产地省份茶叶中稀土元素含量的差异，探索各省土壤中稀土元素含量和地产茶叶中稀土元素含量的关系。
2.估算出我国饮茶人群通过茶叶稀土元素的摄入量，比较不同地区、性别饮茶人群茶叶中稀土元素的摄入量，评估我国饮茶人群稀土元素暴露的健康风险，为茶叶中稀土元素的管理提供科学依据。
方法：
对全国茶叶主要产区江苏、浙江、安徽、福建、江西、河南、湖北、湖南、四川、贵州、云南11个省份的市售茶叶进行采样，按市场销售比例，采集绿茶、青茶、红茶、花茶、黑茶、白茶、黄茶7大茶类。检测茶叶中16种稀土元素的含量，用均值，中位数，四分位数间距(Interquartile range，IQR)以及百分位数描述各类茶叶中稀土元素的平均水平和变异程度，运用Kruskal-wallisH检验，分别比较各类茶叶中各稀土元素的含量、各省份地产绿茶中稀土元素的含量的差异情况，同时描述茶叶中稀土元素的组成状况；应用层次聚类分析，探索我国市售各大类茶叶中16种稀土元素的分布特征；采用Spearman秩相关，分别分析我国市售各大类茶叶中各稀土元素间的相关性。
利用调查获得的茶叶中稀土元素的含量数据，以及2014年中国居民食物消费状况调查中茶叶消费量数据，结合现有文献中各类茶叶稀土元素的浸出率，运用观测个体均值(Observed individual means，OIM)模型、简单经验分布模型、贝塔二项-正态分布(Betabinomial-normal distribution，BBN)模型分别计算我国饮茶人群茶叶中稀土元素的摄入量。同时采用Mann-WhitneyU检验分别比较不同地区、性别饮茶人群茶叶中稀土元素的摄入量是否存在差异。最后利用风险商(Hazard quotient，HQ)来判断我国饮茶人群稀土元素摄入量，对人体健康造成的风险是否可以接受。
结果：
1.我国市售的青茶和黑茶总稀土元素含量的平均水平分别为2087.5(IQR：2675.6)μg/kg、2186.6(IQR：1523.0)μg/kg，显著高于红茶813.6(IQR：1081.5)、绿茶853.7(IQR：901.5)、白茶776.8(IQR：372.7)μg/kg，花茶566.7(IQR：1123.0)μg/kg。除稀土元素Eu外，其他15种稀土元素在青茶和黑茶中的含量，也都显著高于红茶、绿茶、花茶以及白茶。市售各类茶叶中的轻稀土元素(Light rare-earth element，LREE)含量均高于重稀土元素(Heavy rare-earth element， HREE)，各类茶叶中轻、重稀土元素占比都约为70%、30%左右。
2.黑茶、红茶、白茶、花茶中稀土元素聚类特征相似，稀土元素La、Nd、Y具有相似性，稀土元素Eu、Gd、Pr、Tb等11个稀土元素具有相似性，Ce、Sc和其他任何一个稀土元素都没有相似性；青茶、红茶、绿茶、花茶中稀土元素间相关性显著，且均为正相关。其中，花茶中各稀土元素间均存在较好的相关性，相关系数的范围为0.674-0.985。
3.青茶、黑茶、红茶、白茶稀土元素的分布模式与我国大陆土壤稀土元素分布模式，均表现为除Eu外其他轻稀土元素富集程度均高于重稀土元素，分布曲线为负斜率，La-Eu曲线较陡，Eu-Lu曲线较为平缓，Eu呈现明显的负异常。
4.江西省地产绿茶的总稀土元素含量平均水平为1621.2(IQR：1561.7)μg/kg，贵州省为1302.8(IQR：535.5)μg/kg，江苏省为1177.3(IQR：689.4)μg/kg，都显著高于其他省份，四川省绿茶中的总稀土元素含量平均水平最低为299.2(IQR：882.0)μg/kg，明显低于其他省份。大部分产地省份土壤中稀土元素和绿茶中稀土元素含量呈现一致性。
5.我国南北方地区的成人茶叶中稀土元素日常摄入量存在显著差异，南方人群要高于北方人群，而我国成年男性和成年女性饮茶者茶叶中稀土元素日常摄入量不存在差异。我国成年饮茶人群经饮茶稀土元素平均摄入量为0.062μg/kgBW/d，HQ远小于1(HQ=0.0012)，健康风险处于可以接受的水平。我国成年饮茶人群经膳食途径的稀土元素平均摄入量为4.244μg/kgBW/d，HQ也小于1(HQ=0.0824)，其健康风险也处于可以接受的水平。
结论：
我国市售茶叶中，青茶和黑茶中各稀土元素(除稀土元素Eu)以及总稀土元素含量显著高于红茶、绿茶、花茶及白茶，黑茶、红茶、白茶、花茶中稀土元素聚类特征相似，青茶、红茶、绿茶、花茶中稀土元素间相关性显著，且均为正相关。青茶、黑茶、红茶、白茶稀土元素的分布模式与我国大陆土壤稀土元素分布模式相似，江西省、贵州省、江苏省地产绿茶的稀土元素含量显著高于其他产茶省份。
我国南北方地区成年饮茶人群茶叶中稀土元素摄入量存在明显差异，南方要高于北方，且无论是南方地区还是北方地区饮茶人群茶叶中导致的稀土元素暴露风险都是可以接受的。我国成年饮茶人群膳食途径稀土元素暴露而造成的健康风险处于可接受水平，健康风险较低。
1.分析和比较我国市售的各类茶叶中16种稀土元素(Rare earth element，REE)的含量，了解各类茶叶稀土元素的组成状况、分布特征和分布模式。同时溯源市售茶叶的产地，比较不同产地省份茶叶中稀土元素含量的差异，探索各省土壤中稀土元素含量和地产茶叶中稀土元素含量的关系。
2.估算出我国饮茶人群通过茶叶稀土元素的摄入量，比较不同地区、性别饮茶人群茶叶中稀土元素的摄入量，评估我国饮茶人群稀土元素暴露的健康风险，为茶叶中稀土元素的管理提供科学依据。
方法：
对全国茶叶主要产区江苏、浙江、安徽、福建、江西、河南、湖北、湖南、四川、贵州、云南11个省份的市售茶叶进行采样，按市场销售比例，采集绿茶、青茶、红茶、花茶、黑茶、白茶、黄茶7大茶类。检测茶叶中16种稀土元素的含量，用均值，中位数，四分位数间距(Interquartile range，IQR)以及百分位数描述各类茶叶中稀土元素的平均水平和变异程度，运用Kruskal-wallisH检验，分别比较各类茶叶中各稀土元素的含量、各省份地产绿茶中稀土元素的含量的差异情况，同时描述茶叶中稀土元素的组成状况；应用层次聚类分析，探索我国市售各大类茶叶中16种稀土元素的分布特征；采用Spearman秩相关，分别分析我国市售各大类茶叶中各稀土元素间的相关性。
利用调查获得的茶叶中稀土元素的含量数据，以及2014年中国居民食物消费状况调查中茶叶消费量数据，结合现有文献中各类茶叶稀土元素的浸出率，运用观测个体均值(Observed individual means，OIM)模型、简单经验分布模型、贝塔二项-正态分布(Betabinomial-normal distribution，BBN)模型分别计算我国饮茶人群茶叶中稀土元素的摄入量。同时采用Mann-WhitneyU检验分别比较不同地区、性别饮茶人群茶叶中稀土元素的摄入量是否存在差异。最后利用风险商(Hazard quotient，HQ)来判断我国饮茶人群稀土元素摄入量，对人体健康造成的风险是否可以接受。
结果：
1.我国市售的青茶和黑茶总稀土元素含量的平均水平分别为2087.5(IQR：2675.6)μg/kg、2186.6(IQR：1523.0)μg/kg，显著高于红茶813.6(IQR：1081.5)、绿茶853.7(IQR：901.5)、白茶776.8(IQR：372.7)μg/kg，花茶566.7(IQR：1123.0)μg/kg。除稀土元素Eu外，其他15种稀土元素在青茶和黑茶中的含量，也都显著高于红茶、绿茶、花茶以及白茶。市售各类茶叶中的轻稀土元素(Light rare-earth element，LREE)含量均高于重稀土元素(Heavy rare-earth element， HREE)，各类茶叶中轻、重稀土元素占比都约为70%、30%左右。
2.黑茶、红茶、白茶、花茶中稀土元素聚类特征相似，稀土元素La、Nd、Y具有相似性，稀土元素Eu、Gd、Pr、Tb等11个稀土元素具有相似性，Ce、Sc和其他任何一个稀土元素都没有相似性；青茶、红茶、绿茶、花茶中稀土元素间相关性显著，且均为正相关。其中，花茶中各稀土元素间均存在较好的相关性，相关系数的范围为0.674-0.985。
3.青茶、黑茶、红茶、白茶稀土元素的分布模式与我国大陆土壤稀土元素分布模式，均表现为除Eu外其他轻稀土元素富集程度均高于重稀土元素，分布曲线为负斜率，La-Eu曲线较陡，Eu-Lu曲线较为平缓，Eu呈现明显的负异常。
4.江西省地产绿茶的总稀土元素含量平均水平为1621.2(IQR：1561.7)μg/kg，贵州省为1302.8(IQR：535.5)μg/kg，江苏省为1177.3(IQR：689.4)μg/kg，都显著高于其他省份，四川省绿茶中的总稀土元素含量平均水平最低为299.2(IQR：882.0)μg/kg，明显低于其他省份。大部分产地省份土壤中稀土元素和绿茶中稀土元素含量呈现一致性。
5.我国南北方地区的成人茶叶中稀土元素日常摄入量存在显著差异，南方人群要高于北方人群，而我国成年男性和成年女性饮茶者茶叶中稀土元素日常摄入量不存在差异。我国成年饮茶人群经饮茶稀土元素平均摄入量为0.062μg/kgBW/d，HQ远小于1(HQ=0.0012)，健康风险处于可以接受的水平。我国成年饮茶人群经膳食途径的稀土元素平均摄入量为4.244μg/kgBW/d，HQ也小于1(HQ=0.0824)，其健康风险也处于可以接受的水平。
结论：
我国市售茶叶中，青茶和黑茶中各稀土元素(除稀土元素Eu)以及总稀土元素含量显著高于红茶、绿茶、花茶及白茶，黑茶、红茶、白茶、花茶中稀土元素聚类特征相似，青茶、红茶、绿茶、花茶中稀土元素间相关性显著，且均为正相关。青茶、黑茶、红茶、白茶稀土元素的分布模式与我国大陆土壤稀土元素分布模式相似，江西省、贵州省、江苏省地产绿茶的稀土元素含量显著高于其他产茶省份。
我国南北方地区成年饮茶人群茶叶中稀土元素摄入量存在明显差异，南方要高于北方，且无论是南方地区还是北方地区饮茶人群茶叶中导致的稀土元素暴露风险都是可以接受的。我国成年饮茶人群膳食途径稀土元素暴露而造成的健康风险处于可接受水平，健康风险较低。