【摘 要】
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金属有机骨架（MOFs）是由金属离子与有机配体自组装而形成的一种有机-无机多孔杂化材料。MOFs具有超高的比表面积、可调节的孔隙率等优异性能,被广泛用于气体储存/分离、分子识别、化学传感、催化和药物传递等领域。本论文通过对MOFs材料的合理设计构筑了三种具有优异发光特性的氨基功能化的MOFs,分别应用于次氯酸根（Cl O-）,谷胱甘肽（GSH）和炭疽孢子标定物2,6-吡啶二甲酸（DPA）的分析检测
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金属有机骨架（MOFs）是由金属离子与有机配体自组装而形成的一种有机-无机多孔杂化材料。MOFs具有超高的比表面积、可调节的孔隙率等优异性能,被广泛用于气体储存/分离、分子识别、化学传感、催化和药物传递等领域。本论文通过对MOFs材料的合理设计构筑了三种具有优异发光特性的氨基功能化的MOFs,分别应用于次氯酸根（Cl O-）,谷胱甘肽（GSH）和炭疽孢子标定物2,6-吡啶二甲酸（DPA）的分析检测,具体包括:（1）以2-氨基对苯二甲酸（NH2-BDC）为有机配体,Cu2+为金属中心和聚乙烯吡咯烷酮（PVP）为结合剂,通过一锅水热法合成了氨基修饰的Cu-MOFs（NH2-Cu-MOFs）。NH2-Cu-MOFs具有优异的发光性能,利用其作为荧光探针实现了对Cl O-的灵敏,快速检测。此外,该探针已成功应用于真实水样品中Cl O-的检测。（2）以NH2-BDC作为有机配体,Zr4+作为金属离子合成了NH2-Ui O-66。基于Ag NPs的金属增强荧光（MEF）效应,合成了NH2-Ui O-66@Ag NPs。此外,在GSH存在下,由于Ag NPs与GSH之间的静电相互作用和Ag-S反应,NH2-Ui O-66@Ag NPs的荧光被猝灭,并且NH2-Ui O-66@Ag NPs的荧光强度与GSH浓度在0.2-1.0μM和1.0-30μM范围内具有良好的线性关系,检测限为79n M,并在人血清样品中进行了加标实验,回收率为96.8%-102.5%。结果表明NH2-Ui O-66@Ag NPs对GSH具有良好的检测性能,能成功应用于人血清样品中GSH的检测,具有较高的灵敏度和选择性。（3）以NH2-BDC及1,2,4,5-均苯四甲酸H4btec为有机配体,Zr4+作为中心金属离子,采用水热法合成了具有双配体的MOFs材料Ui O-66-（COOH）2-NH2,由于Ui O-66-（COOH）2-NH2的表面具有大量未配位的羧基官能团,能够与Eu3+进行配位,利用后合成修饰法将Eu3+引入MOFs的骨架中,成功制备了一种新型的比率荧光探针Ui O-66-（COOH）2-NH2/Eu。Ui O-66-（COOH）2-NH2/Eu在453 nm处具有基于配体NH2-BDC的发射,在加入DPA后,由于配体到Eu3+的能量转移增强,453 nm处的蓝色荧光被淬灭,同时,由于DPA与Eu3+的配位,存在从DPA到Eu3+的能量转移,Eu3+在621 nm处的红色荧光增强。配体的蓝色荧光以及Eu3+的红色荧光强度比(F621/F453)与DPA的浓度在0.2-40μM宽线性范围内显示出良好的线性关系,检测限为25.0 n M。此外,根据该比例荧光的红蓝颜色变化,开发了一种快速外场检测DPA的平台,为DPA的定性和半定量检测提供了一种更有前景的方法。
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