石墨烯基硒和碲纳米复合物的制备及电化学发光分析

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由于纳米材料具有独特的光、电性质及生物相容性,因而成为材料领域的研究热点。近年来,石墨烯作为一种新型碳纳米材料,引起人们的极大关注。石墨烯具有单层碳原子紧密堆积成的二维蜂窝状晶格结构,这种特殊结构使得石墨烯表现出优异的电学、光学等物理化学性质,被广泛应用于生物传感器、能量储存及其他领域。电化学发光(ECL)分析将物质的电化学性质与光化学性质结合起来,因其具有灵敏度高、分析快速、操作简单等优点,被广泛地应用在分析检测领域,如药物成分检测、生物样品检测、食品和水质安全检测等。本论文将石墨烯或氧化石墨烯(GO)基纳米复合物与电化学发光分析结合起来,通过调控纳米复合物的的组成和形貌,探讨纳米复合物的形成过程及电化学发光机理,优化所得纳米复合物的电化学发光性质,并将纳米复合物修饰电极用于生物分析。主要研究内容如下:1、石墨烯/ZnSe纳米复合物的制备及电化学发光分析首先,以巯基乙酸作为稳定剂在水相中制备了ZnSe纳米粒子,氧化石墨烯采用水合肼进行还原获得石墨烯。然后,将石墨烯加入到制备好的ZnSe纳米粒子溶液中,在超声作用下通过静电作用形成石墨烯ZnSe纳米复合物。通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)等分析测试手段对所得产物的形貌、晶型进行了表征,测试了所得产物的紫外吸收光谱和电化学发光行为,通过一系列电化学发光实验测试,研究了影响复合物电化学发光性质的因素及可能的电化学发光机理,优化了电化学发光实验条件,探讨了复合物分析应用的可行性。用所得纳米复合物制备修饰玻碳电极,构建了电化学发光传感器。2、氧化石墨烯/硒纳米复合物的制备及电化学发光分析采用简便的室温反应,以二氧化硒作为硒源,在氧化石墨烯(GO)存在下用抗坏血酸还原亚硒酸形成Se纳米粒子(NPs),从而得到GO/Se NPs复合物。所得产物的形貌、晶型通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线衍射仪(XRD)等分析测试手段进行了表征,基于一系列实验,探讨了不同氧化石墨烯、反应剂含量、溶液酸度对电化学发光性质的影响,研究了可能的电化学发光机理。由于氧化石墨烯自身良好的导电性以及对单质硒良好的分散作用,所得氧化石墨烯/Se NPs复合物可以产生强而稳定的电化学发光。实验结果表明,该纳米复合物修饰电极可用于检测多巴胺,其线性范围为0.1-100μM,检测限为0.025μM。3、氧化石墨烯/碲纳米棒复合物合成及电化学发光分析利用水热法,在氧化石墨烯(GO)存在的碱性溶液中用甲酰胺还原二氧化碲形成单质碲纳米棒,从而制备了氧化石墨烯/碲纳米棒复合物。通过扫描电子显微镜(SEM)、X-射线衍射仪(XRD)等分析测试手段对所得产物的形貌、晶型进行了表征,同时测试了所得产物的电化学发光行为,探讨了不同氧化石墨烯含量、不同反应液酸度对电化学发光强度的影响,研究了可能的电化学发光机理。实验结果表明,氧化石墨烯/碲纳米棒复合物修饰的玻碳电极可用于检测生物物质谷胱甘肽,其线性范围为8-150μM,检测限为2.7μM,。
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