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当前,环境污染的控制与治理是全世界共同关注的重大问题,也是人类生存和社会发展所面临的几大严峻挑战之一。本文围绕着光催化活化H2O2和O2的机理进行了研究,主要针对水体中有毒有机污染物的降解以及大气环境污染控制中从源头上切断有毒SOx气体排放两方面内容展开讨论,具体研究进展如下:
1.制备了一种基于氧配位的铁络合物固相可见光光催化剂,离子交换树脂负载的5-磺基水杨酸铁,在可见光的激发下,诱导Fe3+/Fe2+铁中心的循环,催化H2O2产生·OH自由基,氧化降解水体系中的污染物。与报道的氮配位催化剂相比,该催化体系对有机污染物有很高的活性(TON~1840)。Fe3+/Fe2+与磺基水杨酸配位的“释放/捕获”,结合酚结构/酚羟基自由基的可逆转化,为我们提供一种理想的催化体系,它把Fenton反应和随之发生的·OH自由基的氧化过程(水溶液中)与固载在树脂载体表面的催化活性物种(Fe(SSA)2-配合物)的再生过程加以分离,这样的一个催化体系不仅抑制了强氧化性·OH自由基对催化剂配体的潜在破坏作用,显著提高催化剂的稳定性,而且避免了均相Fenton反应中发生的H2O2到HO2·的非必要分解,大大提高了H2O2的利用效率。
2.提供了一种主要针对汽油中含有的噻吩及烷基取代噻吩的光催化氧化方法。在光催化剂(A)和分子氧的存在下,在紫外光照射下,噻吩类化合物可以被完全转化。该光催化氧化体系有如下特点:首先,温和条件下对模型反应物有很高的活性,转化数可达3400;其次,相对于汽油中含有的其它烷烃和烯烃等不含硫化合物,噻吩类化合物在该光催化氧化体系中更容易被氧化,显示了体系很好的选择性;再次,区别于其它氧化脱硫方法,本体系可以将含硫化合物100%氧化为SO2的同时只有约10%的CO2生成,既保留了分子中的碳氢有效成分,又避免了复杂的萃取分离工艺;最后,本体系对实际FCC汽油也有很好的脱硫效果,有潜在的应用价值。