【摘 要】
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可充电的水系锌离子电池,以其储量丰富、价格较低、高稳定性、低氧化还原电位（-0.76 V）、高比容量(820 m Ah g-1)以及高离子电导率(约1 S cm-1)等一系列优点而引起了国内外的广泛关注。水系锌离子电池的构造包括正极、负极活性材料、水系电解质、集流体以及纤维隔膜,然而,对于电池而言,其电化学性能很大程度上受正极材料和负极材料的限制:锌作为锌离子电池中最广泛使用的负极材料,在电池的工
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.51772138、51601082、51572118）；
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可充电的水系锌离子电池,以其储量丰富、价格较低、高稳定性、低氧化还原电位（-0.76 V）、高比容量(820 m Ah g-1)以及高离子电导率(约1 S cm-1)等一系列优点而引起了国内外的广泛关注。水系锌离子电池的构造包括正极、负极活性材料、水系电解质、集流体以及纤维隔膜,然而,对于电池而言,其电化学性能很大程度上受正极材料和负极材料的限制:锌作为锌离子电池中最广泛使用的负极材料,在电池的工作中,锌表面会伴随着锌枝晶和其他副反应（如腐蚀、钝化和析氢）的发生,这些副反应最终会导致锌较低的电镀/剥离库仑效率（CE）,利用率低,产生的氢气也会导致电池的鼓包,较大地限制了电池的寿命以及电化学性能,严重会导致电池的失效;Mn O2作为常用的正极材料,在电池的工作中,随着长时间锌离子和质子的嵌入/脱嵌,会使得Mn O2发生了严重的结构转变,导致结构的塌陷,同时由于循环过程中Mn O2的溶解导致活性物质的降解,引起电池的容量急剧下降,从而限制了锌离子电池的电化学性能,尤其容量和循环稳定性。因此本论文中主要就以上锌离子电池正、负极材料存在的问题和挑战,分别从铁电聚合物修饰锌负极表面、聚电解质原位插层二氧化锰正材料等来提高锌离子电池的整体电化学性能和结构稳定性,本论文主要包含以下三方面工作:（1）锌负极表面铁电聚合物涂层的构建铁电体聚合物由于具有固有的极化,表面会自发产生电荷。在本工作中,我们通过表面工程在锌负极表面构建铁电聚合物涂层以抑制锌枝晶的生长和副反应的发生,由于聚偏氟乙烯具有固有的铁电性,因而在锌表面能够有效地调节锌表面的电场梯度分布,减弱锌表面的电场强度,降低Zn的成核过电位,有利于Zn2+均匀一致地沉积,进而很大程度上抑制了锌枝晶的生长。同时,锌表面电场强度的减弱可以有效地缓解析氢反应,减少副反应的发生。研究结果表明由于铁电聚偏氟乙烯优异的多功能性,含铁电聚合物保护层的Zn//Zn对称电池在中性电解质Zn SO4中循环时间超过1700 h(镀层容量为0.5 m Ah cm-2),表现出良好的电镀/剥离稳定性。该铁电聚合物涂层为锌离子电池负极材料的发展提供了一种低成本、易于规模化的生产方法。（2）聚电解质插层的Mn O2正极材料的设计聚电解质聚二烯基丙二甲基氯化铵（PDDA）由于其优异的稳定性、相对较高的可见光透明度、水处理性能以及较高的导电性等优点,具有良好的工业应用前景。在本工作中,我们通过配置一定浓度的PDDA和硫酸锰溶液作为沉积液,使PDDA在水溶液中电离成为PDDA离子,随后通过原位电化学共沉积法合成出PDDA离子插层的二氧化锰。PDDA离子在二氧化锰层间能够起到拓宽层间距和稳定层结构的作用。结果显示,插层后的二氧化锰表现出较宽的层间距（约0.97 nm）,以及较低的电阻,同时与金属锌组装成锌离子电池,展现出了较高的质量比容量和良好的倍率性能。该聚电解质插层正极材料的合成方法是一种提高正极材料电化学性能的有效的手段,为构建高容量、稳定性的正极材料提供了一个良好的策略。（3）一体式柔性器件的构造在本工作中,我们构建了一种一体式结构的柔性可穿戴锌离子电池器件,所制备的器件具有一体化结构,这种结构避免了集成层之间的相对滑动和分离,确保了高度紧凑的结构和整体性,其厚度只有97μm的厚度,较大程度地缩短了离子的扩散路径,促进了扩散动力学。同时,得益于一体化结构和电极材料的精心设计,该一体式电池提供了增大的容量353.8 m Ah g-1,超长的使用寿命,超过500次充放电循环,容量保持率达98.7%。更令人印象深刻的是,AZIB在电化学循环中显示出高柔性和较宽耐温性,这些优良的特性表明一体式锌离子电池在可穿戴电子设备和植入生物医学设备领域具有良好的应用前景,为柔性锌离子电池的进一步的实际应用给予了方案。
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