【摘 要】
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双酚A（BPA）作为一种典型的内分泌干扰物可以通过多种途径进入水环境,对人和动物的生命健康造成危害。光催化技术是一种高效清洁去除水体中有机污染物的方法。类石墨相氮化碳（g-C3N4）具有合适的能带结构,在光催化领域具有巨大的发展前景,但是其存在光生载流子复合速率快、光吸收范围窄等缺陷,限制了其在光催化领域的应用。本文综合运用与碳材料复合、异质结工程、形貌调控法和共聚法从多角度对g-C3N4改性研究
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双酚A（BPA）作为一种典型的内分泌干扰物可以通过多种途径进入水环境,对人和动物的生命健康造成危害。光催化技术是一种高效清洁去除水体中有机污染物的方法。类石墨相氮化碳（g-C3N4）具有合适的能带结构,在光催化领域具有巨大的发展前景,但是其存在光生载流子复合速率快、光吸收范围窄等缺陷,限制了其在光催化领域的应用。本文综合运用与碳材料复合、异质结工程、形貌调控法和共聚法从多角度对g-C3N4改性研究,实现拓宽材料光吸收范围、扩大材料比表面积、增加反应活性位点、抑制光生载流子的复合等目的。并通过TEM、XRD、XPS、UV-Vis DRS、PL、BET等多种材料现代研究方法对样品进行表征,最后在可见光（氙灯,λ＞420 nm）照射下降解水中BPA（15 mg/L,p H=7）评价了材料光催化性能,提出了光催化剂降解BPA的反应机理。具体内容如下:（1）使用尿素和三种碳点（CDs）前驱体,通过原位煅烧法制备了三种碳点改性氮化碳。分别将葡萄糖、抗坏血酸和柠檬酸与尿素原位煅烧制备了CDs/g-C3N4光催化剂,依次命名为g-C3N4/CDs-Gx、g-C3N4/CDs-Ax和g-C3N4/CDs-Cx,x=0、1、2、3、4和5,其中x表示在6 g尿素中所加入的CDs前驱体毫克数。研究表明,当添加相同质量CDs前驱体时,以葡萄糖为CDs前驱体的g-C3N4/CDs-Gx光催化剂性能最好。在可见光照射下,g-C3N4/CDs-G3在120 min内可将BPA降解约73%,其光催化降解BPA的速率常数为0.010 min-1,是纯尿素制备的本体g-C3N4的2.5倍。（2）使用溶剂热法在g-C3N4/CDs-G3表面原位生长卤氧化铋（Bi OX,X=I、Br和Cl）,构筑三元Z型异质结光催化剂g-C3N4/CDs-G3/Bi OXx,x=5、7.5、10、12.5和15,其中x表示Bi OX在复合材料中的质量百分数。研究结果表明,当复合材料中Bi OI质量百分数为10 wt.%时,g-C3N4/CDs-G3/Bi OI10可在60 min内将BPA几乎完全降解,其降解BPA速率常数为0.068 min-1,分别是本体g-C3N4和g-C3N4/CDs-G3的17和5.66倍。CDs的引入提高了材料对可见光吸收利用率,加速光生载流子的分离与转移;Z型异质结有效抑制了催化剂自身光生电子-空穴对复合。（3）将块状g-C3N4/CDs-G3剥离制备NS-g-C3N4/CDs-G3超薄纳米片,然后与Bi OI复合构筑三元Z型异质结光催化剂NS-g-C3N4/CDs-G3/Bi OIx,x=5、7.5、10、12.5和15,其中x表示Bi OI在复合材料中的质量百分数。研究结果表明NS-g-C3N4/CDs-G3/Bi OI12.5光催化剂可在30 min内将BPA几乎完全降解,降解BPA的速率常数为0.115 min-1,是g-C3N4/CDs-G3/Bi OI10光催化剂的1.69倍。二维超薄纳米片结构扩大材料比表面积,增加反应活性位点,形成更多的异质结结构。（4）将葡萄糖和碘代氨基苯腈（I-ABN）与尿素共同煅烧,得到I-ABNx-C3N4/CDs-Gy光催化剂,进一步与Bi OI复合构筑I-ABNx-C3N4/CDs-Gy/Bi OIz三元Z型异质结光催化剂,其中x和y代表在6 g尿素中分别加入的I-ABN和葡萄糖的毫克数,z表示Bi OI在复合材料中的质量百分数。实验结果表明I-ABN2.5-C3N4/CDs-G3/Bi OI12.5光催化剂在40 min内将BPA降解约98%,且BPA降解速率常数为0.091 min-1,是g-C3N4/CDs-G3/Bi OI10光催化剂的1.32倍。I-ABN通过共聚向g-C3N4中引入芳香环来拓宽其光吸收范围,从而在可见光照射下产生更多的光生载流子以提高材料的光催化活性。
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