【摘 要】
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氯霉素是一种抑菌性广谱抗生素,被广泛应用于疾病治疗和畜牧水产养殖业。水体中残留的氯霉素不仅会增加水体环境的潜在生态风险,还会威胁水生生物和人类的健康。现已在地表水、地下水甚至饮用水中检测到氯霉素,常规的水处理技术难以将其有效去除。但是,复合高级氧化技术能够充分利用氧化剂之间的各自优势,达到高效去除水中有机污染物的目的。铁基成分因毒性低、易获得和丰度高而被广泛用作高级氧化技术中的催化剂。城市供水管网
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氯霉素是一种抑菌性广谱抗生素,被广泛应用于疾病治疗和畜牧水产养殖业。水体中残留的氯霉素不仅会增加水体环境的潜在生态风险,还会威胁水生生物和人类的健康。现已在地表水、地下水甚至饮用水中检测到氯霉素,常规的水处理技术难以将其有效去除。但是,复合高级氧化技术能够充分利用氧化剂之间的各自优势,达到高效去除水中有机污染物的目的。铁基成分因毒性低、易获得和丰度高而被广泛用作高级氧化技术中的催化剂。城市供水管网中的金属管道内壁长期处在潮湿的环境中,易在内壁形成一种富含铁的混合物,即生长环。基于管网生长环富含铁的特性,首先分析并制备管网生长环中的有效催化组分,其次考察有效催化组分活化过氧化氢（H2O2）和过硫酸盐（Na2S2O8、KHSO5）产生活性物质降解水中氯霉素的效能,最后探究相关催化机理。主要研究内容如下:通过X射线荧光光谱仪确定供水管网生长环中含有Fe、Si、Al、Mn、O等多种元素。通过X射线衍射仪和实验确定针铁矿（α-Fe OOH）和纤铁矿（γ-Fe OOH）是管网生长环中的有效催化组分。鉴于生长环成分的复杂性以及为了更好地进行机理探究,利用化学沉淀法制备生长环的主要组分α-Fe OOH和γ-Fe OOH,并表征所制备的两种羟基氧化铁。利用羟胺（NH2OH,HA）的还原性强化α-Fe OOH/H2O2/Na2S2O8和γ-Fe OOH/H2O2/Na2S2O8双氧化体系产生活性物质去除水中氯霉素。考察了溶液初始p H、氧化剂用量、还原剂用量、催化剂用量以及水中共存阴离子和天然有机质腐殖酸对氯霉素去除效率的影响。实验结果表明,与单氧化体系相比,双氧化体系对去除水中污染物具有协同强化效应;在酸性及中性条件下,对氯霉素均具有较高的去除效率;氯霉素的去除效率随着氧化剂、还原剂和催化剂用量的增加呈现先升高后降低的趋势;水中常见阴离子Cl-、HCO3-、CO32-、SO42-以及腐殖酸对双氧化体系降解氯霉素具有强抑制作用;α-Fe OOH/HA/H2O2/Na2S2O8和γ-Fe OOH/HA/H2O2/Na2S2O8双氧化体系降解氯霉素的过程主要包括:脱氯、脱水、取代、氧化、羟基化及开环等反应。利用羟胺的还原性强化α-Fe OOH/H2O2/KHSO5和γ-Fe OOH/H2O2/KHSO5双氧化体系产生活性物质去除水中氯霉素。重点考察了不同因素对氯霉素去除效率的影响。实验结果表明,H2O2和KHSO5构成的双氧化体系因KHSO5的特性在p H=3～11范围内,氯霉素均具有较高的去除效率;在α-Fe OOH=11.2 mmol L-1、HA=H2O2=KHSO5=2 mmol L-1和γ-Fe OOH=11.2 mmol L-1、HA=KHSO5=2 mmol L-1、H2O2=4 mmol L-1条件下,氯霉素的去除率高达56.59%和75.21%;氯霉素的去除率随着氧化剂、还原剂和催化剂用量的增加先升高后降低;体系中共存阴离子以及天然有机质腐殖酸对氯霉素的去除具有强抑制作用;α-Fe OOH/HA/H2O2/KHSO5和γ-Fe OOH/HA/H2O2/KHSO5双氧化体系降解氯霉素的过程主要包括:脱氯、脱水、羟基化、取代以及氧化等反应。基于双氧化体系降解水中氯霉素的协同强化效应,通过批量实验探究羟胺强化α（γ）-Fe OOH/H2O2/Na2S2O8和α（γ）-Fe OOH/H2O2/KHSO5双氧化体系氧化降解水中氯霉素的机理。实验结果表明,双氧化体系降解氯霉素符合一级动力学规律;在双氧化体系中氯霉素与自由基的反应速率高于相同条件的单氧化体系;在双氧化体系中过氧化氢和过硫酸盐具有协同效应;羟胺在双氧化体系中具有还原和竞争双重作用;存在硫酸根自由基通过电子反应向羟基自由基转化过程,羟基自由基是双氧化体系中的主要自由基;双氧化体系去除水中氯霉素是一种非均相催化过程。
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