【摘 要】
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锂硫电池因其较高的理论比容量、突出的理论能量密度,以及正极硫活性物质的储量丰富易得、无毒低污染等特性,是最具潜力的下一代能源存储体系之一。然而,单质硫和最终放电产
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锂硫电池因其较高的理论比容量、突出的理论能量密度,以及正极硫活性物质的储量丰富易得、无毒低污染等特性,是最具潜力的下一代能源存储体系之一。然而,单质硫和最终放电产物差的导电性,硫的体积膨胀,以及可溶性中间产物多硫化锂的“穿梭效应”等问题严重制约了锂硫电池的商业化发展。此外,中间产物多硫化锂缓慢的氧化还原动力学是锂硫电池面临的另一个重要问题。针对以上锂硫电池所存在的一系列问题,本文拟从正极硫电导率改善、降低硫化锂溶解度等角度出发,开展锂硫电池电化学性能优化的研究。并取得阶段性成果。本文主要工作包括:1.合成硫化钴/碳纳米管-硫(CoS2/CNTs-S)复合正极材料。以酸化的CNTs为基底,四水合乙酸钴(Co(Ac)2×4H2 O)为钴源,二硫化碳(CS2)为硫源,通过水热法原位合成了Co S2/CNTs复合材料,最后通过高温熔融法与单质硫复合,得到Co S2/CNTs-S复合正极材料。三维交互连接的CNTs具有良好的导电性和多孔的结构,有利于电子的快速传输以及缓解放电过程中存在的体积膨胀问题。而且,丰富的Co S2纳米颗粒不仅有助于化学捕获可溶性多硫化锂,而且还可以增强多硫化锂的氧化还原反应动力学。正是由于这些协同优势,Co S2/CNTs-S正极获得了优异的电化学性能,包括高的放电比容量,优异的倍率性能和突出的循环稳定性等。在1.0 C的电流密度下(1 C=1675m Ah g-1),首圈放电比容量高达1031m Ah g-1,并且在500次循环后仍保持570m Ah g-1的比容量,达到每循环0.089%的低容量衰减率。即使在更大的电流密度下(2.0 C),Co S2/CNTs-S电极仍表现出优异的电化学性能(循环150次后,放电比容量高达733m Ah g-1,并且每循环达到0.13%容量衰减率)。2.合成硫@钴-氮掺杂碳空心球(S@Co-NCHS)复合正极材料。以聚苯乙烯(PS)微球为模板,盐酸多巴胺为碳源,六水合氯化钴(Co Cl2×6H2 O)为钴源,通过常温搅拌以及高温煅烧合成了Co-NCHS复合材料,最后通过高温熔融扩散法与单质硫复合,得到S@Co-NCHS复合正极材料。其中纳米空心碳球为活性物质硫的存储提供了空间,而且极大地缓解了单质硫在充放电过程中存在的体积变化以及有效地限制多硫化锂的“穿梭效应”。除此之外,掺杂的氮原子和均匀分散的钴纳米颗粒为可溶性多硫化锂提供了足够的化学吸附位点,更好地抑制了多硫化锂的穿梭,而且钴纳米颗粒还可以作为催化剂促进多硫化锂的氧化还原反应。得益于碳球壳和均匀分散的钴纳米颗粒以及氮掺杂的协同效应,S@Co-NCHS作为复合正极材料显著提高了锂硫电池的比容量,库伦效率和循环稳定性。在电流密度为0.2 C时,首圈放电比容量高达1307m Ah g-1;甚至在3.0 C的高电流密度下,电池放电比容量依然高达624m Ah g-1,倍率性能也得到显著提升。而且在1.0 C的电流密度下,800次循环后仍保持465m Ah g-1的比容量,达到每循环0.062%的低容量衰减率。
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