【摘 要】
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对石油资源的无与伦比的依赖促使研究界专注于开发可再生产品,其中纳米纤维素因其含量丰富、可生物降解和生物相容性而处于研究热潮的顶峰。荧光量子点由于成本低、灵敏度高、操作容易等优点也使荧光技术被广泛使用在光致发光、检测分析和生物医药等领域。纳米纤维素基荧光复合材料是一种新型功能材料,具有独特的光化学物理性质,在荧光探针、生物成像、传感器和药物传递等领域有广泛应用。纳米纤维素作为荧光分子和纳米粒子的底物
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对石油资源的无与伦比的依赖促使研究界专注于开发可再生产品,其中纳米纤维素因其含量丰富、可生物降解和生物相容性而处于研究热潮的顶峰。荧光量子点由于成本低、灵敏度高、操作容易等优点也使荧光技术被广泛使用在光致发光、检测分析和生物医药等领域。纳米纤维素基荧光复合材料是一种新型功能材料,具有独特的光化学物理性质,在荧光探针、生物成像、传感器和药物传递等领域有广泛应用。纳米纤维素作为荧光分子和纳米粒子的底物或基质引起了人们的兴趣,并且这种组合具有开发新的功能材料的潜力,这些材料将纳米纤维素的结构和功能与量子点的独特光学性质相结合,实现了在荧光传感器领域中的应用。本文以杨木木粉提取的纳米纤维素为原材料通过化学、物理改性,制备四种纳米纤维素基荧光复合传感器,并对其性质、结构及机理特点开展相关研究。首先合成荧光氮掺杂碳点/Au NPs,利用酶的高活性实现了对环境水样中农药甲基对硫磷的检测;其次,合成了一种氮、硫共掺杂碳点/Mn O2,基于“开-关-开”模式实现了对生物液体中抗坏血酸的测量;之后,合成了一种纳米纤维素/Cd Te量子点荧光复合防伪薄膜材料,并对其结构和性质进行表征;最后将Mn:Zn S量子点共轭固定在纳米纤维素表面合成一种新型的荧光水凝胶传感器,并实现了对血清中谷胱甘肽的高灵敏选择性检测。本文主要从以下几个方面开展了工作1、纳米纤维素（CNFs）从杨木木粉中提取,以CNFs为碳源,赖氨酸为氮源,通过微波反应法一步制备氮掺杂碳点（N-CDs）/Au NPs传感器,用于检测环境水样中的有机磷农药甲基对硫磷（PTM）。本文用XPS、XRD、TEM、紫外、红外以及荧光等方法对该材料的结构、形貌和光学特性进行表征。基于内滤效应Au NPs有效的使N-CDs荧光猝灭,鱼精蛋白（PRO）通过静电作用使Au NPs聚集并增强荧光强度,木瓜蛋白酶（PAP）可有效的水解PRO从而释放Au NPs,体系荧光再次猝灭。在PTM的存在下,PAP的活性受到了抑制,阻止了PRO的水解,并再次激活N-CDs体系的荧光。依据以上的机制,合成了一种低毒、生物相容性且高灵敏度的荧光探针,在优化条件下,PTM的线性范围为0-1200 ng m L-1,检出限为0.037 ng m L-1。此生物传感器可以对复杂水样中农药PTM进行定量检测,获得使人满意的结果。2、以杨木木粉中提取的CNFs为碳源,巯基乙酸为氮、硫源。通过水热法一步制备氮、硫共掺杂的碳点（N,S-CDs）,用于检测生物液体血清中的抗坏血酸（AA）。通过荧光光谱、XPS、TEM、XRD、红外和紫外等对该材料进行表征。将KMn O4加入到N,S-CDs/MES体系中,通过超声反应生成N,S-CDs/Mn O2复合纳米材料,Mn O2通过静态猝灭机理使体系荧光强度降低,AA可以触发Mn O2纳米材料分解,由于AA与Mn O2的氧化还原反应,使Mn O2被还原为Mn2+,从而使体系的荧光恢复。在最优条件下,AA在0.1-10μM范围内获得线性关系,检出限为28 n M。本实验开发了一种基于荧光“开-关-开”模式检测血清中的AA,获得了满意的结果,回收率在93.3-103.6%范围内。3、构建了一种具有良好发光、机械、透明以及化学稳定性的TEMPO-CNF/Cd Te QDs纳米复合防伪薄膜材料。从杨木木粉中提取CNFs,通过TEMPO氧化将羧基引入CNFs表面,可以进一步与半胱胺修饰的Cd Te QDs以EDC/NHS化学法结合形成酰胺键,在通过真空过滤热压法来构建光致发光的纤维素膜。通过调节Cd Te QDs不同结构块的浓度,可以在复合膜上获得不同发射颜色。通过拉伸测量、电镜、XRD、TG、接触角和荧光光谱对薄膜的结构和性质进行表征。获得了高透光率（＞80%）、量子产率（36.9%）、强拉伸强度（110.0 MPa）和良好的亲水性（接触角约为30o）的绿色环保荧光纳米复合薄膜。4、通过TEMPO氧化法处理杨木木粉中提取的CNFs,与乙二胺修饰的锰掺杂硫化锌量子点（Mn:Zn S QDs）,基于Li OH/KOH/尿素体系在交联剂环氧氯丙烷的存在下交联共轭结合成一种新型的荧光水凝胶传感器（Mn:Zn S QDs@CNHs）,并成功应用于对谷胱甘肽（GSH）的快速检测。Hg2+通过静态猝灭机理使Mn:Zn S QDs@CNHs系统的荧光关闭,随着GSH的加入,Hg2+与GSH结合形成稳定螯合物,使体系的荧光恢复。依据上述机理,构建了一种响应性开启式荧光水凝胶传感体系,由于高选择性和灵敏性成功的应用于生物环境血清中GSH的检测,并获得优异结果,回收率为94.1-103.0%。
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