【摘 要】
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世界范围内的大部分能量都以热能的形式耗散掉,热电(TE)材料因可以直接和可逆地将热量转化为电能,实现对火力发电、汽车尾气、工业制造等不同领域的废热进行再利用而备受关注。当前,为加快实现可持续能源社会,并满足社会日益增长的电力需求,开发有前景的温差发电技术成为目前可再生能源领域的主要热点之一。目前Pb Te和Bi2Te3体系作为高性能热电材料在商业上被使用,然而,这两种材料均包含有毒元素,且原材料昂
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世界范围内的大部分能量都以热能的形式耗散掉,热电(TE)材料因可以直接和可逆地将热量转化为电能,实现对火力发电、汽车尾气、工业制造等不同领域的废热进行再利用而备受关注。当前,为加快实现可持续能源社会,并满足社会日益增长的电力需求,开发有前景的温差发电技术成为目前可再生能源领域的主要热点之一。目前Pb Te和Bi2Te3体系作为高性能热电材料在商业上被使用,然而,这两种材料均包含有毒元素,且原材料昂贵及热电转换效率较低等缺点,在大规模温差发电应用上受到限制。因此,地壳丰富度高、廉价且环保的热电材料β-Zn4Sb3引起了研究者们的广泛关注。β-Zn4Sb3是一种典型的“电子晶体-声子液体”热电材料,在中温区具有优异的热电性能,但碍于当前热电模块的制备难题诸多,因而导致其实际的应用与发展较为缓慢。基于这些关键问题,本论文以β-Zn4Sb3为研究对象,对其热电模块制备及应用中涉及的关键问题展开了系统地研究,取得的主要结论如下:1、首次利用化学镀的方法在β-Zn4Sb3表面实现了可焊金属化处理,结果表明,该方法较传统电镀工艺的污染小及成本要低,并且得到的镍层质量好,结合强度高。相比于热压合成方法具有更小的应力,高温下不易脱落。通过机械粗化、敏化活化和碱性预镀工艺,避免了晶间腐蚀现象的发生。最终,通过工艺参数的优化,得出了p H 5.0、温度85℃、施镀时间20 min这一理想镀覆条件,这也为其他热电材料的化学镀镍打通出一条完整的工艺路线。2、针对热电性能中各参数的高度耦合,β-Zn4Sb3除掺杂外难以进一步性能优化的特点下,从第一性原理角度出发,研究了晶格应变对其热电性能的影响,结果显示,β-Zn4Sb3为本征p型轻度简并半导体,实验中很难制备稳定n型材料,而应变能够以稳定的形式在β-Zn4Sb3中存在。其中,拉伸应变下有效增大了塞贝克系数,从而获得更高得功率因数。并且,拉伸和压缩应变都能使其晶格热导率得到更进一步的降低。得益于功率的因数增加和热导率的降低,在3 GPa的拉伸应变下获得最优热电性能,其最大ZT值在700 K时达到1.73,为β-Zn4Sb3热电性能的优化提供了新的思路。3、为了解热电模块高温服役下可能出现的Ni扩散现象及扩散后对性能的影响,运用热处理的方法研究了Ni扩散后β-Zn4Sb3热电性能的变化。结果显示,Ni会在较高温度下与Zn发生严重的相互扩散,还易生成界面反应层,增加界面处的微观缺陷,并且Zn因高温氧化和挥发也会加剧材料的恶化。最终,由于电导率的显著降低,使得ZT值也明显下降,样品S4(Heat treatment=700 K,8h)在Ni扩散后,700 K时最高ZT值只有0.9,较未热处理前显著减小了约30%。另外,第一性原理分析得出,少量Zn的挥发不会影响β-Zn4Sb3塞贝克系数较大的变化,而若是出现Ni取代Zn的掺杂情况,将会引入一个巨大的共振峰从而大幅提升其塞贝克系数。最后,通过与n型Pb Se匹配制备的热电模块具备稳定的输出特性,当温差为△T=400 K时,其最高输出功率为1.2 W,最大转换效率达到4.7%。对加速今后β-Zn4Sb3热电模块的开发与应用提供了研究经验。
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