【摘 要】
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与日俱增的能源消耗,使得社会面临着环境资源与社会发展的重大危机。高速发展所带来的巨大能源缺口,对传统能源与储能体系产生巨大冲击,急需发展清洁能源和高性能储能体系。因此追求高比容量和高能量密度一直是不变的研究方向,锂硫电池因其高比能的优势被认为是最具发展潜力的储能体系之一。然而,充放电终产物硫与硫化锂的电导率差致使体系内部反应动力学缓慢、中间产物的“穿梭效应”致使正负极活性物质的流失、电极膨胀对电池
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与日俱增的能源消耗,使得社会面临着环境资源与社会发展的重大危机。高速发展所带来的巨大能源缺口,对传统能源与储能体系产生巨大冲击,急需发展清洁能源和高性能储能体系。因此追求高比容量和高能量密度一直是不变的研究方向,锂硫电池因其高比能的优势被认为是最具发展潜力的储能体系之一。然而,充放电终产物硫与硫化锂的电导率差致使体系内部反应动力学缓慢、中间产物的“穿梭效应”致使正负极活性物质的流失、电极膨胀对电池循环稳定性差以及安全隐患等问题,阻碍了其商业化进程。针对以上存在问题,本论文以设计高效电催化剂为导向,通过硫正极宿主材料和隔膜功能修饰层建立多硫化锂管理和锂负极作用机制,提升锂硫储能体系性能。本文工作总结如下:（1）结合超临界二氧化碳流体发泡技术和缺陷工程,以三聚氰胺甲醛树脂为碳源和氮源,设计出具有多孔结构的含氮高活性碳材料,用于硫正极宿主材料。丰富的孔隙结构能够缓解充放电过程中的体积变化,氮原子和缺陷双活性中心加速了多硫化锂的反应动力学过程,从而改善了电池的电化学性能。在接近实际应用环境的高硫负载(9.3mg cm–2)和低电解液用量(4.0μL mg–1)下,电池也能表现出良好的循环稳定性。提出的结构与缺陷设计相结合的策略为碳材料的催化活性可控设计提供了重要指导。（2）通过静电自组装作用,对少层MXene-V2C进行了结构限域设计,并掺杂了氮原子,设计出了不同尺寸的球形催化剂。将该催化剂用作隔膜修饰层,研究了催化剂尺寸效应对多硫化锂反应动力学和对锂金属演化行为的影响机制。球形结构实现了催化剂比表面积的有效增加并充分暴露出更多的活性位点,赋予电催化剂更高的活性。因此,球形MXene-V2C不仅高效催化了多硫化锂的转化反应,而且还通过改善锂离子的均匀分布实现其均匀沉积与溶解,从而达到了对正负极的同步优化作用。电池在1 C大倍率下,稳定循环600圈,每圈容量衰减率仅为0.04%。即使在高硫负载(8.1 mg cm–2)下,电池也表现出良好的电化学性能。
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