【摘 要】
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近年来,随着世界各国能源危机的出现,科学家们逐渐把目光投到可再生新能源上。相对于已经商业化的硅基太阳能电池,具有很强互补性的有机太阳能电池（OSCs）逐渐受到学术界的广泛关注。相对于富勒烯衍生物电子受体材料,非富勒烯小分子受体材料发展迅速,归因于分子设计多样,合成方法简便,以及薄膜形貌易调控等。随着一系列窄带隙明星分子材料ITIC,IDIC,IT-4F,COi8DFIC,Y6的成功开发,OSCs的
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近年来,随着世界各国能源危机的出现,科学家们逐渐把目光投到可再生新能源上。相对于已经商业化的硅基太阳能电池,具有很强互补性的有机太阳能电池（OSCs）逐渐受到学术界的广泛关注。相对于富勒烯衍生物电子受体材料,非富勒烯小分子受体材料发展迅速,归因于分子设计多样,合成方法简便,以及薄膜形貌易调控等。随着一系列窄带隙明星分子材料ITIC,IDIC,IT-4F,COi8DFIC,Y6的成功开发,OSCs的效率不断被刷新,能量转化效率（power conversion efficiency,PCE）已超过19%,逐渐引起了产业界的重视。对于目前最为成功的Y系列非富勒烯受体（non-fullerene acceptors,NFAs）分子,其结构修饰改性主要集中在侧链工程、端基工程和不对称稠环中心核结构方面,但是这类NFA分子对近红外区域的光子吸收仍然很有限,制约了其电池器件短路电流密度(Jsc)的提升。因此,设计合成超窄带隙（ultra-narrow bandgap,ultra-NBG）NFA材料对拓宽光谱吸收,提高光子利用率至关重要。本论文主要是通过化学手段,引入不同数量的乙烯基π桥,获得一系列超窄带隙NFA材料,并对它们的光学、电化学和光伏性能进行系统的研究。主要内容如下:第二章中,以Y5为母体分子进行修饰,运用π桥工程和不对称分子结构在缺电子中心核和非卤化端基3-（二氰基亚甲基）茚-1-酮（IC）之间插入不同数量（1～4个）的乙烯基π桥,获得一系列NFA材料（BTP-1V、BTP-2V、BTP-3V和BTP-4V）。随着乙烯基π桥数量的增加,这类材料的光学带隙(Egopt)逐渐减小（1.28～1.21 e V）和前沿分子轨道逐渐上升。接着以聚合物PBDB-T或PCE10作为电子给体材料,以BTP-1V、BTP-2V、BTP-3V和BTP-4V为电子受体材料制备单结二元电池器件,其最优效率分别为11.03%,7.87%、2.04%和1.04%。其中基于PBDB-T/BTP-1V共混膜的电池,开路电压(Voc)为0.84 V,Jsc为20.86m A cm-2,填充因子（FF）为0.63,能量损失(Eloss)为0.58 e V。其超过11%的PCE也是基于超窄带隙（低于1.29 e V）非卤化端基NFA的二元单结OSCs的最高效率之一。第三章中,我们基于上章的研究成果,对BTP-1V和BTP-2V的结构进一步修饰。通过端基工程将无卤素取代端基IC替换成吸电子能力更强的5,6-二氟-3-（二氰基亚甲基）茚-1-酮（2FIC）端基,由BTP-2V衍生得到的对称分子BTP-2V-2F,在近红外区域的吸收得到极大的拓宽,和聚合物PCE10共混制备的器件,获得了26.5 m A cm-2的高电流,但是由于Voc和FF（0.66 V和0.64）的限制,最终器件的PCE为11.22%。令人惊喜的是由BTP-1V替换二氟端基获得的不对称分子BTP-1V-2F,不仅吸收光谱红移,而且保持较低的最高占有分子轨道（HOMO）,和聚合物PM6的能级匹配度较高,基于PM6/BTP-1V-2F活性层的电池器件,Voc和FF获得显著提升（0.80 V和0.72）,最终效率提升至14.24%,这也是基于超窄带隙（低于1.29 e V）NFA的二元单结OSCs的最高效率之一。以上两章的研究结果表明,不对称乙烯基π桥策略是一种构建高效率NFAs的有效方法,不仅可以调节NFA分子的吸光范围、前沿分子轨道、溶解性以及共轭分子平面性,而且对活性层的形貌、分子取向以及光伏性能有很大影响。这种分子设计策略对开发高效的基于超窄带隙不对称NFA的OSCs有巨大指导意义。
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