【摘 要】
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低价主族元素化合物可以表现出类似于过渡金属化合物的性质,能够实现小分子的活化并展现出在催化循环方面的应用潜力。这些低价化合物较高的反应性使其很难被稳定分离。因此能够精细调控电子结构和空间位阻的配体在稳定这些高反应性化合物中发挥了重要作用。本论文利用双亚胺基咔唑NNN钳形配体L合成了单核镓（Ⅰ）化合物以及芴取代基的芳基配体L’合成了单配位锑（Ⅰ）化合物,结合理论计算系统研究了所得化合物的结构和反应性
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低价主族元素化合物可以表现出类似于过渡金属化合物的性质,能够实现小分子的活化并展现出在催化循环方面的应用潜力。这些低价化合物较高的反应性使其很难被稳定分离。因此能够精细调控电子结构和空间位阻的配体在稳定这些高反应性化合物中发挥了重要作用。本论文利用双亚胺基咔唑NNN钳形配体L合成了单核镓（Ⅰ）化合物以及芴取代基的芳基配体L’合成了单配位锑（Ⅰ）化合物,结合理论计算系统研究了所得化合物的结构和反应性。主要研究内容如下:一、合成并表征了第一个双（亚胺基）咔唑配体支撑的单核镓（Ⅰ）化合物LGa（2）。用单质硒氧化2得到通过两个Se原子桥连两个Ga中心的双核镓（Ⅲ）化合物[LGa（μ-Se）]2（3）。化合物2和Cr（CO）6在紫外光照射下反应得到镓-铬络合物LGa:→Cr（CO）5（4）。此外,尝试合成了铝的类似物LA1:,通过LA1I2（6）的还原只分离得到了双核铝（Ⅲ）化合物（LA1I）2（7）,这可能是通过形成亚胺基自由基发生C-C偶联形成的化合物。二、合成并表征了第一个具有芴取代基的芳基配体支撑的单配位的单核锑（Ⅰ）化合物L’Sb（15）,实验和理论计算结果表明其电子结构为三线态基态。化合物15分别和路易斯碱性的N-杂环卡宾（MeNHCMe）以及路易斯酸性的二壬羰基铁络合得到化合物L’Sb←MeNHCMe（16）和化合物L’Sb→Fe（CO）4（17）,表现出其双亲反应性。此外,15和2,3-二甲基-1,3-丁二烯通过[4+1]环加成反应得到化合物18;15和4-叔丁基苯基乙炔或三甲基硅基乙炔通过[2+1]环加成反应得到化合物19或20。
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