石墨相氮化碳负载银基纳米颗粒复合材料的制备及其抗菌性能

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针对目前细菌污染造成的一系列问题,研发抗菌高效、安全稳定、作用持久的新型抗菌材料是有效解决途径。光催化材料能够利用光照条件产生具有杀菌作用的基团,实现持久抗菌。本工作选用化学性能稳定,具有良好光催化性能的石墨相氮化碳(g-C3N4),利用壳聚糖为表面改性剂负载银基纳米颗粒制备得到银/壳聚糖/石墨相氮化碳(Ag/CTS/CN)和银-氧化亚铜/壳聚糖/石墨相氮化碳(Ag-Cu2O/CTS/CN)复合材料,并考察其抗菌性能的影响因素和光催化抗菌原理。通过壳聚糖改性、银纳米颗粒(Ag NPs)和半导体氧化亚铜(Cu2O)的协同作用,实现了材料在可见光条件下的高效抗菌。主要研究内容如下:1.采用微波法,以抗坏血酸、NaBH4为还原剂,成功制备了Ag/CTS/CN复合材料。壳聚糖作为表面活性有效提高了复合材料的分散性,也使Ag NPs均匀附着在g-C3N4表面,由抗坏血酸还原制备的Ag NPs直径为1015 nm,优于硼氢化钠还原制备的Ag NPs(直径1035 nm)。壳聚糖为表面改性剂,抗坏血酸为还原剂条件下,制备的复合材料银的负载量略高且纳米颗粒更小、尺寸更均匀。2.Ag/CTS/CN复合材料中的Ag NPs显著提高了抗菌性能,在可见光照条件下以抗坏血酸为还原剂制备的Ag/CTS/CN复合材料的对大肠杆菌的最小抑菌浓度(MIC)和最小杀菌浓度(MBC)分别为40 ppm和30 ppm,换算为银的浓度为11.22 ppm和8.42 ppm。Ag NPs的负载能够有效提高g-C3N4光催化效率,增加活性氧自由基(ROS)的生成量,光催化过程生成的活性氧基团与银纳米颗粒释放的Ag+共同作用于细菌,提高了光催化抗菌效果。经检测,羟基自由基在活性氧自由基杀菌过程起主要作用。3.为了减少复合材料对Ag NPs的依赖,引入Cu2O并通过水热法、微波法成功制备了Ag-Cu2O/CTS/CN复合材料。制备得到Ag NPs的直径约18 nm,Cu2O NPs的直径约为5 nm。复合材料中,虽然Cu2O负载率较低,但是实现了在降低银负载量的同时,提高其可见光条件下的抗菌性能。银铜配比为1:2的Ag-Cu2O/CTS/CN复合材料MIC、MBC值换算为Ag浓度仅为7.78 ppm和3.89 ppm。
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