氨基化碳纳米管/聚苯胺对砷(Ⅲ)的吸附特性研究

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饮用水原水中低浓度砷污染问题是影响饮水安全的重要原因。本文采用化学修饰对碳纳米管(CNTs)进行改性,将CNTs先后进行氧化和氨基化处理,然后与聚苯胺反应;并在不同材料配比的条件下制备了氨基化碳纳米管/聚苯胺(NCNTs/PANI)。采用直接吸附的处理方法,以水中As(Ⅲ)的去除率为评价指标,确定了NCNTs/PANI较佳改性条件。利用扫描电镜观察、比表面积测定、表面官能团和分子结构分析等对改性前后CNTs进行表征;研究了NCNTs/PANI对水中As(Ⅲ)的直接吸附去除,考察了NCNTs/PANI用量、温度、初始pH、接触时间、As(Ⅲ)初始浓度、共存阴离子等因素对As(Ⅲ)去除的影响;初步探讨了NCNTs/PANI对水中As的强化吸附效果。结果显示:与CNTs原粉相比,NCNTs/PANI在形貌结构上有很大变化,原来的管状结构部分溶解,形成了比表面更大的多孔物质,且总孔容和平均孔径均有所增大;NCNTs/PANI表面含氧含氮基团显著增加,且聚苯胺成功负载于其上。在本实验条件下:As(Ⅲ)去除率随NCNTs/PANI用量增多、接触时间延长而增高;温度升高有利于吸附的进行,可显著缩短吸附平衡时间;初始pH对As(Ⅲ)去除影响较显著,在pH 8.6附近,As(Ⅲ)去除率达到最高;共存阴离子HPO42-、CO32-、SO42-、Cl-对As(Ⅲ)去除影响较小;NCNTs/PANI对As(Ⅲ)的吸附性能明显优于CNTs原粉,其饱和吸附量是CNTs原粉的1.4倍。强化吸附可进一步提高NCNTs/PANI对水中As的吸附去除,表明该吸附过程具有氧化协同作用。不同温度下As(Ⅲ)在NCNTs/PANI上的吸附基本遵循Langmuir等温线、Freundlich等温线和Temkin等温线;As(Ⅲ)在NCNTs/PANI上的吸附是一个自发、吸热、熵增的过程;吸附动力学研究发现,准二级动力学模型更为符合不同温度下NCNTs/PANI吸附As(Ⅲ)的过程,证实了NCNTs/PANI吸附水中As(Ⅲ)过程兼具化学吸附和物理吸附,但以化学吸附为主,主要指负载于NCNTs/PANI上的羟基、羧基、氨基等活性基团通过化学键合作用吸附As(Ⅲ)。该复合材料NCNTs/PANI的制备方法简单,使用方便,对受到As(Ⅲ)污染的饮用水原水有良好的直接吸附性能,为解决饮用水原水中低浓度As(Ⅲ)的污染问题提供了新办法。
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