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天然气、页岩气和天然气水合物的主要成分是CH4,且CH4是清洁能源,温室气体的主要成分是CO2。甲烷二氧化碳干重整(DRM)的反应同时利用了CH4和CO2两种气体,可以生产出高附加值的合成气,产生的合成气将作为费-托(F-T)合成的原料制备各种液体燃料和重要的化工产品。近几十年来,镍基催化剂的研究非常广泛,特别是Ni/Al2O3催化剂,此类镍基催化剂具有价格便宜,易制得,催化活性与贵金属相近,运行成本较低。研制高效抗积炭的甲烷干重整(DRM)镍基催化剂,具有重要的科学意义。首先,本文研究了Ni/γ-Al2O3催化剂的催化性能,探索了其活性组分的负载量、反应温度和重时空速等条件对催化活性的影响。经过催化装置评价得知最佳镍负载量为10.7%,最佳反应温度是800℃,最佳重时空速为96 000 mL/(h·g)。采用沉积沉淀法(DP)、共沉淀法(CP)和等体积浸渍法(IWI)制备了Ni/γ-Al2O3催化剂,并对其进行了干重整反应性能评价和晶相结构(XRD)表征。得知沉积沉淀法制备的催化剂的活性和稳定性最好,而等体积共浸渍法制备的催化剂的活性和稳定性最差,但其氢气和一氧化碳的摩尔比值最大,接近1,是最理想的费托合成原料比例。其次,通过等体积共浸渍法制备了一系列的Ni10.7Yx/γ-Al2O3(x=0,3,5,10,20wt%)催化剂,并且根据上述探索的反应条件,确定了该系列的DRM的反应条件。反应前后的催化剂通过BET,H2脉冲吸附,XRD,H2-TPR,TG-DSC,HRTEM,TPH和FT-IR表征方法进行测试。研究结果表明:Ni10.7Y3/γ-Al2O3催化剂具有最高的甲烷转化率(84.5%),这是因为其催化剂的活性组分的高度分散作用造成的。引入Y2O3削弱了NiO与Al2O3或NiAl2O4的相互作用,Y负载量超过10%时,过量的Y抑制了NiAl2O4的形成。Ni0粒径的烧结和丝状类积碳的积累是导致Ni10.7/γ-Al2O3催化剂在DRM反应过程中最终的催化活性失活的主要原因。发现Ni10.7Yx/γ-Al2O3(x>0)催化剂具有良好的抗积碳的性能,这是因为在DRM反应期间,Y2O3和CO2可以发生化合反应生成碳酸盐类物种,即Y2O2CO3,它可以通过阻断Ni颗粒中碳的迁移过程,从而抑制丝状碳的形成。并且随着Y2O2CO3的量越多,消碳效果越好,从而使得该催化剂的稳定性更好。最后,通过等体积共浸渍法制备了一系列的Ni10.7Wy/γ-Al2O3(x=0,5.9,10,15,20 wt%)催化剂,通过DRM催化反应测试,发现Ni10.7W10/γ-Al2O3的初始甲烷转化率最高,且在30 h的DRM稳定性测试中是最稳定的。通过上述不同负载量的稀土金属元素Y和过渡金属元素W助剂,通过DRM测试和一些表征手段,发现最佳的负载量分别是3%和10%。为了进一步探索双助剂同时添加的催化剂对DRM反应的催化性能影响,于是采用等体积共浸渍法制备了一系列Ni10.7Yx Wy/γ-Al2O3催化剂,用于甲烷二氧化碳干重整(DRM)反应,通过XRD、BET、H2-TPR、TPH、HRTEM和XPS对催化剂进行了表征,考察了金属助剂对催化剂性能的影响。实验结果表明,添加钇使NiAl2O4的还原程度增强而且能够促进活性组分Ni的分散,添加钇和钨可使催化剂的比表面积、孔径和孔体积均减小。同时添加钨和钇的Ni10.7Y3W10/γ-Al2O3催化剂的稳定性最好,且其初始活性与Ni10.7Y3/γ-Al2O3催化剂相近,在DRM反应过程中,Y2O3与CO2作用形成Y2O2CO3能抑制丝状碳的生成,从而提高催化剂的活性和稳定性。Ni10.7W10/γ-Al2O3催化剂在DRM反应过程中发生W碳化反应生成α-WC,与活性组分Ni形成双活性位点,从而提高了催化剂的活性和稳定性。同时添加钨和钇的Ni10.7Y3W10/γ-Al2O3催化剂不仅生成了双活性位点,还有效抑制了积碳的扩散,从而抑制了丝状碳的生成。