【摘 要】
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高级氧化工艺（AOPs）是一种重要的、有前途的、高效的、环境友好的用于去除废水中的持久性有机污染物的方法。近年来,基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术（SR-AOPs）已开始在水体净化领域取得进展。钙钛矿由于其独特的物理和化学性质,已经在传感器、电化学、太阳能电池、燃料电池、吸附剂、电极材料和催化等许多不同领域得到广泛应用。在此,本文制备了一系列钙钛矿基催化剂,并研究其催化过硫酸盐降解水中
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高级氧化工艺（AOPs）是一种重要的、有前途的、高效的、环境友好的用于去除废水中的持久性有机污染物的方法。近年来,基于硫酸根自由基（SO4·-）的高级氧化技术（SR-AOPs）已开始在水体净化领域取得进展。钙钛矿由于其独特的物理和化学性质,已经在传感器、电化学、太阳能电池、燃料电池、吸附剂、电极材料和催化等许多不同领域得到广泛应用。在此,本文制备了一系列钙钛矿基催化剂,并研究其催化过硫酸盐降解水中典型有机污染物AO7的性能。具体研究内容如下:（1）采用共沉淀法和水热法合成了不同形貌的LaNiO3钙钛矿,并使用X射线粉末衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、电化学阻抗测试（EIS）和X射线光电子能谱（XPS）等测试手段对其进行了一系列表征。降解实验结果表明,球形LaNiO3（LNO-S）对过二硫酸盐（PDS）的催化活性高于棒状LaNiO3（LNO-R）和立方状LaNiO3（LNO-C）,这可能与其具有较高的比表面积、表面有较高比例的还原Ni2+和较高的电子转移能力有关。自由基猝灭实验和电子顺磁共振测试（EPR）表明,在该体系中产生的·OH和SO4·-,对AO7的降解起到了很大的作用。同时,制备的催化剂具有良好的可重复利用性和稳定性。（2）采用溶胶凝胶法成功合成了B位不同比例Cu取代LaNiO3催化剂（LNCx）。通过XRD、SEM、XPS等表征手段对催化剂进行了表征。降解实验结果表明,Cu取代后,催化剂的催化能力得到增强,这是由于Cu的取代引入了新的氧化还原电子对,而且Cu离子与Ni离子之间存在协同作用。猝灭实验表明,SO4·-和·OH都在催化反应中生成,并且SO4·-是使AO7降解最主要的自由基。经过三次循环使用后,LNC0.5仍能有效催化PDS降解AO7,说明催化剂具有良好的可重复利用性。（3）通过将LNC0.5催化剂与羟胺（HA）和PDS偶联,建立了一种降解水中AO7的新体系。通过在溶液中加入少量羟胺,AO7的降解得到了极大的改善。这是由于HA促进了LNC0.5表面的Ni（III）和Cu（II）向Ni（II）和Cu（I）的还原。研究考察了几种因素对LNC0.5/HA/PDS体系中AO7降解的影响,优化了LNC0.5/HA/PDS体系降解AO7的反应条件。自由基猝灭实验表明,SO4·-和·OH都在LNC0.5/HA/PDS体系中发挥着重要的作用。
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