论文部分内容阅读
氯酚(Chlorophenols，CPs)类化合物具有较高的毒性和较强的致癌、致畸、致突变的“三致”作用，且具有较稳定的化学性能，不易被分解或生物降解。属于典型的持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants，POPs)。现阶段处理氯酚类废水的方法主要分为物化法、生物法和化学法。电催化加氢(Electrocatalytic Hydrogenolysis，ECH)技术是一种十分清洁高效的脱氯技术，对环境不会造成二次污染，因此在环境领域受到很大的重视。该技术的核心是在电极表面产生活性氢（H*），这种活性氢具有较强的还原作用，可以攻击电极表面的CPs，从而实现对CPs的去除，完成加氢脱氯过程。 本实验采用电泳沉积(Electrophoretic Deposition，EPD)技术将石墨烯(Graphene，Gr)沉积到十二烷基苯磺酸钠-聚吡咯/钛(Sodium Dodecyl Benzene Sulfonate-Polypyrrole/Titanium，SDBS-PPy/Ti)基质表面，并且优化了Gr的含量、电泳沉积电压、电泳沉积时间等参数。再通过脉冲电沉积的方法制备石墨烯和聚吡咯共修饰的复合电极-钯/石墨烯/十二烷基苯磺酸钠-聚吡咯/钛(Palladium/Gr/SDBS-PPy/Ti，Pd/Gr/SDBS-PPy/Ti)电极，并对电极的制备条件进行了优化。采用循环伏安（Cyclic Voltammetry,CV）、扫描电镜(Scanning Electron Microscope，SEM)、X-射线衍射(X-ray Diffraction，XRD)、电感耦合等离子体原子发射光谱(Inductively Coupled Plasma-Atomic Emisssion Spectrometry,ICP-AES)等测试手段对其进行表征。 在最优条件下制备的Pd/Gr/SDBS-PPy/Ti电极的氢吸附峰电流值为-173.2mA，Pd催化剂的负载量为4.15mg/cm2，电极的电化学活性面积(Electrochemical Active Surface Areas，EASA)为21.47m2/g，相比于普通的Pd/Ti电极，Pd/Gr/SDBS-PPy/Ti电极的各项性能参数都有所提高，具有更好的电催化还原脱氯的潜力。 本文采用Pd/Gr/SDBS-PPy/Ti电极对2，3，6-三氯酚(2，3，6-TCP)，2，4，6-三氯酚(2，4，6-TCP)和2，3，5-三氯酚(2，3，5-TCP)三种三氯酚(TCPs)进行电催化还原脱氯。讨论了脱氯电流、阴极液初始pH值温度、缓冲溶液的种类、水溶液中常见的离子等因素对于TCPs降解过程的影响。当脱氯电流为5mA，阴极液初始pH值为1.0，温度为298K且不加入缓冲溶液的条件下，所制备的电极对三种TCPs的去除率和脱氯率均达到最大，脱氯过程基本不受到水溶液中常见的离子(如Mg2+、K+、Ca2+、PO43-、NO3-、CO32-和HCO3-)的干扰。本文进一步对三种TCPs的脱氯反应动力学进行了分析。同时分别对相同条件下制备的Pd/Gr/SDBS-PPy/Ti电极和Pd/Ti电极进行重复八次脱氯并进行比较，来考察电极的稳定性。 实验结果表明，使用Gr和PPy共同修饰的Pd/Gr/SDBS-PPy/Ti电极具有很好的催化性能，可以为水中氯代有机物的去除提供切实可行的技术和相关理论依据。