本文以石油焦坯体、中温沥青为基本原料,采用多次浸渍焙烧的工艺,制备出了高密度石墨。借助热重-差热分析(TG-DSC)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM、X射线衍射(XRD)等测试方法分析比较了各个增密工序对制备高密度石墨的影响,同时探讨了它们影响制品性能的内在机理。实验证明,石油焦在氮气保护气氛下焙烧能有效提高坯体的结焦量。200℃之前,石油焦坯体物化性质变化不大,只是软化、热分解等行为引起的坯体轻微膨胀；200～600℃之间,坯体内部各种反应进行的最为剧烈,体积收缩的也最大；600℃之后,坯体结焦完成,体积基本无变化,并基于石油焦TG-DSC曲线及体积收缩随温度变化的规律制定了石油焦的焙烧曲线。通过对焙烧前后的石油焦进行元素分析及红外光谱测试,发现焙烧后石油焦碳元素的百分含量提升,而氢元素、氧元素以及硫等杂质元素的百分含量减少；石油焦的-OH基、C-O基等基团减少,而-C≡C-H基大量出现,因而可以推知,焙烧后的坯体基本形成了简单的炭网结构。同时,石油焦宏观方面表现为坯体体积收缩,强度提高,但由于气体排出形成的微孔及裂纹,气孔率增加,密度略有下降。分析浸渍原理可知浸渍的效果与浸渍剂本身的性能、浸渍工艺参数密切相关,而浸渍工艺参数又影响着浸渍剂的性能。本文利用正交实验法快速有效的确定了浸渍工艺中三个重要参数的最优值—浸渍温度200-C,加压1.5MPa,保压60min,试验结果还表明浸渍温度、压力、保压时间对浸渍效果影响的能力逐渐减弱。中温沥青的TG-DSC曲线表明其热性能与石油焦相似,故多次焙烧曲线也应与石油焦的焙烧曲线类似,但不同的是其升温速率略有提高,最高温度略低。通过多次浸渍焙烧,坯体的致密性、机械强度等性能逐渐提高,但是浸渍焙烧到一定次数后,样品性能提高的幅度逐渐减小,得到的实验结果表明四焙三浸是最优次数。根据石墨化过程的机理制定了石墨化曲线,将最高温度设为2400℃,并通过热力学中的吉布斯函数验证了石油焦在2400℃保温其石墨化过程能自发进行。对石墨化后的样品进行能谱分析、电镜扫描、红外光谱测试发现其元素含量、结构等发生了明显改变：碳元素含量进一步提高,硫等杂质元素基本被排除干净,样品得到纯化；样品的表面变得更加致密,颗粒更加细化,气孔也有所减少；石墨化后的坯体苯环及-C三C-键增多,因此坯体结构由杂乱的无序二维结构已经大部分转为有序的三维石墨结构。测试样品的物理机械性能表明随着浸渍焙烧次数的增加,石墨化后的样品致密度及机械强度逐渐增加,四焙三浸的样品其体积密度达到1.72g/cm3,抗弯强度为19MPa,电阻率只有13μΩ·m。相对焙烧品而言,石墨化后的样品其电阻率降低了60%,真密度提高了5%以上,线膨胀系数降低了33%左右,但抗弯强度、硬度有所降低。另外,本课题利用X射线衍射法测定了样品的石墨化度,并进一步分析了石墨化度与线膨胀系数,真密度之间的关系。