单分散性Fe3O4@SiO2的量化合成、功能化及其应用研究

被引量 : 0次 | 上传用户:xiaogengwhy
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
近年来,磁性Fe3O4纳米材料因其超顺磁性、高比面积和生物相容性等优点,广泛用于生物医药、磁分离和生物分子富集与检测等领域。然而,由于粒子稳定性差和粒子间的偶极-偶极相互作用,导致Fe3O4易氧化和团聚,限制了其应用潜力。为了增强其稳定性,人们采用相应的修饰策略为Fe3O4纳米粒子提供稳定性的外壳(如二氧化硅、贵金属、小分子表面活性剂和聚合物等)。在众多包覆材料中,二氧化硅不仅赋予了Fe3O4优异的稳定性,而且有利于其表面改性。当采用St(?)ber法和硅酸钠法进行二氧化硅量化包覆时,由于裸Fe3O4表面电荷密度低,相邻粒子间静电排斥作用弱,导致包覆结果不理想,粒子团聚、分散性差,影响后续使用。此外,为了满足不同应用需求,还需对Fe3O4@SiO2进行适当的表面功能化。在表面功能化过程中,还存在功能基团密度低、不够致密等问题,影响材料性能。基于以上背景,在本课题组以前研究工作的基础上,本论文围绕单分散性Fe3O4@SiO2的量化制备、表面功能化和其应用三个方面,开展了以下研究工作:1、基于单分散性Fe3O4@SiO2的量化合成及分散性能评价首先,针对大量合成过程中存在的粒子团聚、分散性差等问题,本章节依据静电排斥作用和空间位阻效应,尝试用乳酸、D-葡萄糖酸、柠檬酸钠和海藻酸钠等修饰Fe3O4,以期改善Fe3O4的分散性。在预修饰的基础上,本文结合St(?)ber法和硅酸钠法进行量化尝试,借助扫描、透射电镜图像、DLS和静置沉降实验等手段,评估单分散性Fe3O4@SiO2量化合成的可行性。实验结果表明,柠檬酸钠、海藻酸钠和聚苯乙烯马来酸钠盐可以明显改善裸露Fe3O4分散性,采用St(?)ber法量化包覆,相应的单分散性Fe3O4@SiO2量化合成规模由1 g/L分别增加到6 g/L、7 g/L和6 g/L。当采用硅酸钠法量化包覆时,单分散性Fe3O4@SiO2的量化合成可分别增加到5 g/L,基于以上分析,本章节证明了柠檬酸钠、海藻酸钠和聚苯乙烯马来酸钠盐修饰Fe3O4,St(?)ber法和硅酸钠法量化制备单分散Fe3O4@SiO2的可行性,为后续材料表面功能化和应用奠定了良好的基础。2、单分散性Fe3O4@SiO2的表面功能化及表征在前面量化制得单分散性Fe3O4@SiO2的基础上,针对不同应用场景,本章节采用不同修饰策略,对Fe3O4@SiO2材料进行功能化修饰,在材料表面引入-NH2、-COOH、-PO43-基团和聚乙烯醇聚合物,赋予材料不同的表面特性。针对功能化过程中存在的功能基团密度低、修饰过程繁琐等问题,在简化修饰策略的协助下,本文采用不同的修饰单体进行修饰,赋予材料表面不同的氨基和羧基密度,并分别通过氨基与对硝基苯甲醛偶联、紫外分光光度法和电导滴定法,对材料表面的氨基和羧基密度进行定量测定。结果表明,材料表面氨基和羧基密度与修饰单体中氨基和羧基数目成正比,m AMNPs和mCMNPs分别拥有最高的氨基和羧基密度,相应数值为0.0334 mmol/mg和0.236 mmol/g。以上修饰策略的成功实施,不仅拓宽了材料的应用范围,而且对材料表面功能化修饰过程有借鉴意义。3、基于不同羧基密度的Fe3O4@SiO2的合成及在分离亚甲基蓝方面的性能评估在上一章节材料表面功能化修饰的基础上,本章节选用多羧基功能化的Fe3O4@SiO2磁性纳米粒子(mCMNPs),评估其分离有机染料MB的性能,同时研究了羧基接枝密度对吸附过程的影响。紫外可见吸收光谱结果表明,CMNPs表面羧基含量的增加显著改善了MB的去除过程,在不同类型的CMNPs中,mCMNPs的表面羧基密度最高为0.236 mmol/g,去除率最高为96.18%。然后,为了获得最佳的去除效果,本章节对溶液pH、MB初始浓度和吸附时间等因素进行优化,在pH为10、吸附时间为100 min和MB初始浓度为50 mg/L的条件下,mCMNPs对MB的最大吸附量为34.75 mg/g。同时,吸附等温线和吸附动力学分别符合Langmuir模型和准二级动力学模型。最重要的是,合成的mCMNPs在5次循环后仍表现出较高的去除率(63%)。作为吸附剂,制备的mCMNPs具有良好的再生和可循环使用能力,有望成为水处理中去除MB的吸附剂。4、基于聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2的合成及其在分离富集DNA方面的性能评估最后,针对DNA提取和富集效率低等问题,本章节选用聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2,评估其在微量核酸提取和富集方面的性能。为了获得最佳的DNA提取效率,本文首先对磁珠用量、结合时间、结合液中NaCl、PEG 8000的浓度和洗脱温度等因素进行了分析,确定DNA提取最优条件。在最优条件下,聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2可以实现对微量DNA的快速高效分离。与SMNPs、磷酸功能化的Fe3O4@SiO2、商业化的中科拜尔和生工的磁珠的DNA提取效果相比,结果表明,本文制备的聚乙烯醇包覆的磁性Fe3O4@SiO2的DNA提取效率更高。与Fe3O4@SiO2相比,聚乙烯醇包覆的磁性Fe3O4@SiO2实时荧光PCR的Ct值仅为18,达到设定荧光强度阈值循环圈数更少,DNA提取灵敏度更高。综上所述,本文的研究证明聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2在微量核酸分离富集领域具有很大的潜力,并有望量化生产满足日常分析需求。
其他文献
目前,我国养殖业对于畜禽的饲喂投料方式仍然以人工为主,存在工作环境差、工作强度高、饲喂投料不及时等问题。本研究以非结构化饲养环境为作业场景,通过模块与结构化思想,对自主投料小车的关键技术进行研究,能够一定程度上满足畜禽饲养高效化、智能化的需求,并且为需求智能化饲养提供一定的参考。本文主要的研究内容如下:(1)投料小车整体设计,投料小车主要由三部分系统组成,包括投料执行系统、导航避障系统和动力系统;
学位
自由空间光(Free Space Optical,FSO)通信易受时变大气信道的影响,通信的有效性和可靠性极大程度上依赖于对信道状态的认知。在无线激光自适应系统中,为了实时调整传输参数以适应时变大气信道,在传输性能和传输速率中做到有效平衡,就需要在接收端对大气信道物理状态信息进行估计。接收机光电探测过程中,接收信号会包含背景光、探测器本底噪声(或散粒噪声)和电路热噪声等,这将对大气信道衰落参数估计
学位
越南是社会主义国家,国有经济占据举足轻重的地位,国企是国民经济发展的重要支柱,更是越南实施国家经济发展战略和创新项目的骨干力量。为维护国有经济在国家经济中的主导地位,越南自革新开放以来开始推进国企改革,通过重组、股份化等措施提高国企效益,至今已有30多年。国企改革推动了越南经济发展,为越南社会主义建设提供了牢固的经济基础。越南军队电信集团(Viettel Military Industry and
学位
近年来复合材料广泛地代替金属材料应用在复杂结构件上,通过环形编织机编织出的预成型体性能优异,逐渐在航空航天、船舶、医疗等领域有了广泛应用。编织角作为预成型体的重要参数,对预成型体的性能有重要影响。本研究以保持异形结构件编织角稳定作为主要目的,对异形结构件编织过程中的控制策略进行研究。环形编织机在编织过程中,当编织参数发生变化时,编织角不会马上改变,而是有一个变化过程,具体表现为收敛长度的变化。这就
学位
在建设前期进行投资决策时,工程造价估算值是关键的参考数据,是编制项目建议书和可行性研究报告的依据,贯穿于后续项目实施的各个阶段。精准高效地估算工程造价一直是从业人员关注和研究的重点,估算准确与否将直接影响项目的投资决策,对各参与方至关重要。随着机器学习的蓬勃发展,各种智能算法在工程造价估算领域得到应用,以求能够快速准确地预估工程造价。本研究选择办公建筑为研究对象,选用适宜的机器学习方法,旨在构建误
学位
随着数字化技术的兴起,数字经济时代的高阶发展,世界各国的政府与税务部门纷纷主动或被迫寻求创新税收征管方式以适应新阶段的经济运行模式。积极利用数字化技术,改变传统税收征管方式成为众多国家快速提升税收征管质效的重要方式。在我国经济数字化快速发展的时代背景下,中办、国办于2021年3月发布《关于进一步深化税收征管改革的意见》,明确全面推进税收征管数字化升级和智能化改造,加快推进智慧税务建设,深化税收大数
学位
近年来,深度强化学习(Deep Reinforcement Learning,DRL)已成为人工智能领域的新兴技术之一,它结合了深度学习(Deep Neural Network,DNN)的特征提取能力,以及强化学习的序列决策能力,解决了许多重要问题并取得了显著成果。然而,由于DRL引入了DNN作为策略输出,其黑盒性质在实际应用中同样面临着诸多安全问题,包括对抗攻击、模型窃取以及后门攻击等。尤其是在
学位
本翻译报告材料节选自拉尔夫·蒂勒(Ralph Thiele)所著的军事科技文本《混合战争:未来与科技》(Hybrid Warfare:Future and Technologies)。该书介绍了混合战争的概念、方式手段及应对措施,强调高新科技的发展对混合战争的推动作用。译者所节选书中的前言、序言、概要、第一章以及附录1、附录4,主要介绍了混合战争的背景和发展趋势,深入探讨5G技术和人工智能等高科技
学位
我国对中小学生个人信息保护的研究多见于未成年人个人信息保护,甚至一般主体个人信息保护。相关论述也分散于各类文献中,直接对中小学生个人信息保护的研究较少,而从学校保护角度研究该问题的更是不多。虽然近些年国家和社会对未成年人和个人信息保护的重视程度越来越高,但中小学生个人信息从未被准确界定,其在学校保护层面的问题也有待被进一步研究。论文结合我国在此方面的立法情况以及欧盟、美国的保护制度,针对我国目前中
学位
作为世界上主要的三大油料作物之一,油菜是我国种植面积最大的油料作物。但是作为一种以收获籽粒为主的经济作物,相较于水稻和花生等具有50%以上收获指数的作物,油菜栽培品种的收获指数却只有20-30%,因此提高油菜收获指数对提高其产量显得尤为重要。在影响收获指数的“源、流、库”三因素中,油菜有充足的源和库,因此研究流-即光合同化物的转运和分配成为提高油菜收获指数的突破口。油菜青荚期的光合作用可为籽粒产量
学位