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近年来,磁性Fe3O4纳米材料因其超顺磁性、高比面积和生物相容性等优点,广泛用于生物医药、磁分离和生物分子富集与检测等领域。然而,由于粒子稳定性差和粒子间的偶极-偶极相互作用,导致Fe3O4易氧化和团聚,限制了其应用潜力。为了增强其稳定性,人们采用相应的修饰策略为Fe3O4纳米粒子提供稳定性的外壳(如二氧化硅、贵金属、小分子表面活性剂和聚合物等)。在众多包覆材料中,二氧化硅不仅赋予了Fe3O4优异的稳定性,而且有利于其表面改性。当采用St(?)ber法和硅酸钠法进行二氧化硅量化包覆时,由于裸Fe3O4表面电荷密度低,相邻粒子间静电排斥作用弱,导致包覆结果不理想,粒子团聚、分散性差,影响后续使用。此外,为了满足不同应用需求,还需对Fe3O4@SiO2进行适当的表面功能化。在表面功能化过程中,还存在功能基团密度低、不够致密等问题,影响材料性能。基于以上背景,在本课题组以前研究工作的基础上,本论文围绕单分散性Fe3O4@SiO2的量化制备、表面功能化和其应用三个方面,开展了以下研究工作:1、基于单分散性Fe3O4@SiO2的量化合成及分散性能评价首先,针对大量合成过程中存在的粒子团聚、分散性差等问题,本章节依据静电排斥作用和空间位阻效应,尝试用乳酸、D-葡萄糖酸、柠檬酸钠和海藻酸钠等修饰Fe3O4,以期改善Fe3O4的分散性。在预修饰的基础上,本文结合St(?)ber法和硅酸钠法进行量化尝试,借助扫描、透射电镜图像、DLS和静置沉降实验等手段,评估单分散性Fe3O4@SiO2量化合成的可行性。实验结果表明,柠檬酸钠、海藻酸钠和聚苯乙烯马来酸钠盐可以明显改善裸露Fe3O4分散性,采用St(?)ber法量化包覆,相应的单分散性Fe3O4@SiO2量化合成规模由1 g/L分别增加到6 g/L、7 g/L和6 g/L。当采用硅酸钠法量化包覆时,单分散性Fe3O4@SiO2的量化合成可分别增加到5 g/L,基于以上分析,本章节证明了柠檬酸钠、海藻酸钠和聚苯乙烯马来酸钠盐修饰Fe3O4,St(?)ber法和硅酸钠法量化制备单分散Fe3O4@SiO2的可行性,为后续材料表面功能化和应用奠定了良好的基础。2、单分散性Fe3O4@SiO2的表面功能化及表征在前面量化制得单分散性Fe3O4@SiO2的基础上,针对不同应用场景,本章节采用不同修饰策略,对Fe3O4@SiO2材料进行功能化修饰,在材料表面引入-NH2、-COOH、-PO43-基团和聚乙烯醇聚合物,赋予材料不同的表面特性。针对功能化过程中存在的功能基团密度低、修饰过程繁琐等问题,在简化修饰策略的协助下,本文采用不同的修饰单体进行修饰,赋予材料表面不同的氨基和羧基密度,并分别通过氨基与对硝基苯甲醛偶联、紫外分光光度法和电导滴定法,对材料表面的氨基和羧基密度进行定量测定。结果表明,材料表面氨基和羧基密度与修饰单体中氨基和羧基数目成正比,m AMNPs和mCMNPs分别拥有最高的氨基和羧基密度,相应数值为0.0334 mmol/mg和0.236 mmol/g。以上修饰策略的成功实施,不仅拓宽了材料的应用范围,而且对材料表面功能化修饰过程有借鉴意义。3、基于不同羧基密度的Fe3O4@SiO2的合成及在分离亚甲基蓝方面的性能评估在上一章节材料表面功能化修饰的基础上,本章节选用多羧基功能化的Fe3O4@SiO2磁性纳米粒子(mCMNPs),评估其分离有机染料MB的性能,同时研究了羧基接枝密度对吸附过程的影响。紫外可见吸收光谱结果表明,CMNPs表面羧基含量的增加显著改善了MB的去除过程,在不同类型的CMNPs中,mCMNPs的表面羧基密度最高为0.236 mmol/g,去除率最高为96.18%。然后,为了获得最佳的去除效果,本章节对溶液pH、MB初始浓度和吸附时间等因素进行优化,在pH为10、吸附时间为100 min和MB初始浓度为50 mg/L的条件下,mCMNPs对MB的最大吸附量为34.75 mg/g。同时,吸附等温线和吸附动力学分别符合Langmuir模型和准二级动力学模型。最重要的是,合成的mCMNPs在5次循环后仍表现出较高的去除率(63%)。作为吸附剂,制备的mCMNPs具有良好的再生和可循环使用能力,有望成为水处理中去除MB的吸附剂。4、基于聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2的合成及其在分离富集DNA方面的性能评估最后,针对DNA提取和富集效率低等问题,本章节选用聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2,评估其在微量核酸提取和富集方面的性能。为了获得最佳的DNA提取效率,本文首先对磁珠用量、结合时间、结合液中NaCl、PEG 8000的浓度和洗脱温度等因素进行了分析,确定DNA提取最优条件。在最优条件下,聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2可以实现对微量DNA的快速高效分离。与SMNPs、磷酸功能化的Fe3O4@SiO2、商业化的中科拜尔和生工的磁珠的DNA提取效果相比,结果表明,本文制备的聚乙烯醇包覆的磁性Fe3O4@SiO2的DNA提取效率更高。与Fe3O4@SiO2相比,聚乙烯醇包覆的磁性Fe3O4@SiO2实时荧光PCR的Ct值仅为18,达到设定荧光强度阈值循环圈数更少,DNA提取灵敏度更高。综上所述,本文的研究证明聚乙烯醇修饰的Fe3O4@SiO2在微量核酸分离富集领域具有很大的潜力,并有望量化生产满足日常分析需求。