【摘 要】
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硝化作用是将还原态铵盐依次氧化为亚硝酸盐和硝酸盐的过程,因而连接固氮输入和反硝化氮移除,是氮循环的核心路径之一。硝化作用同时也是一个耗氧和释放质子的过程,是导致水体缺氧和酸化的重要诱因。氨氧化微生物进行氨氧化过程中利用多条途径产生温室气体氧化亚氮,对于全球气候系统也有重要影响。探究水生系统的硝化过程及其生态、气候效应,历来是海洋氮循环研究聚焦内容之一。近期研究显示,氨氧化过程中的活跃、痕量中间产物
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硝化作用是将还原态铵盐依次氧化为亚硝酸盐和硝酸盐的过程,因而连接固氮输入和反硝化氮移除,是氮循环的核心路径之一。硝化作用同时也是一个耗氧和释放质子的过程,是导致水体缺氧和酸化的重要诱因。氨氧化微生物进行氨氧化过程中利用多条途径产生温室气体氧化亚氮,对于全球气候系统也有重要影响。探究水生系统的硝化过程及其生态、气候效应,历来是海洋氮循环研究聚焦内容之一。近期研究显示,氨氧化过程中的活跃、痕量中间产物羟胺,可能是氧化亚氮气体的重要前提物。进一步探索环境中羟氨的分布,可能是进一步深入揭示硝化过程机理及其对于氧化亚氮贡献的关键环节。本研究利用15N人工标记物添加培养技术,以珠江口（河口）和三沙湾（近岸）两个典型的富营养化水生系统为研究对象,系统的开展了两个研究区氨氧化、亚硝酸盐氧化速率;在此基础上,初步探索利用硫酸铁铵氧化法测定水体中痕量羟胺的方法适用性,并对此方法进行一系列的测试和优化,初步调查了珠江口水体羟胺的分布,为后续深入开展羟胺及其在海洋硝化过程中研究提供基础。本研究主要结果概述如下:1.（1）在我国典型的东南沿岸海湾养殖区-三沙湾开展冬季氨氧化、亚硝酸盐氧化速率研究。河水区域R1（盐度27.1）、R3（盐度9.1）、R7（盐度13.7）以及海湾区域S3（盐度28.5）站位氨氧化速率大于亚硝酸盐氧化速率,其他站位氨氧化速率均小于亚硝酸盐氧化速率。（2）本次调查区域的温度（15.5±17.3℃）和盐度（9.1-29.2）没有较大的空间差异,尤其海湾内的盐度几乎没有变化（27.9-29.2）,三沙湾海域氨氧化、亚硝酸盐氧化速率与温度、盐度没有明显的关系,表明该研究区温度和盐度不是调控硝化两步过程的重要因素。而氨氧化速率与底物铵盐也没有明显的相关性,亚硝酸盐速率与底物亚硝酸盐具有显著的相关性,表明亚硝酸盐是调控亚硝酸盐氧化过程的关键调控因子,而氨氧化过程则受控于其他因素。（3）对湾内温室气体氧化亚氮分布的研究显示,发现氧化亚氮与NH4+、NO2-皆有显著的相关性,表明硝化过程是三沙湾区域温室气体氧化亚氮产生的主要来源。2.（1）调查夏季珠江口不同盐度梯度和溶氧梯度水体的氨氧化、亚硝氧化速率,结果显示只有在淡水端（盐度0.1）亚硝酸盐氧化速率大于氨氧化速率,而其他所有站位氨氧化速率皆大于亚硝酸盐氧化速率,两者之差的最大值出现在缺氧区的底层水。氨氧化培养结果显示氧气是影响夏季珠江口氨氧化速率的主要调控因子,而与底物铵盐没有明显的相关性,暗示底物并非是调控研究区氨氧化速率的主要因子。在本次调查区域,从珠江口淡水端至海水端TSM、温度和盐度是影响珠江口亚硝酸盐氧化速率的重要因素。暗示了亚硝酸盐氧化菌具有更高的盐度敏感性、更宽的温度适应范围以及颗粒偏好性的特点。总体而言,氨氧化与亚硝酸盐氧化两个过程受控于不同环境因子调控,可能是造成两步硝化过程在空间上不耦合的重要原因。（2）从珠江口上游至下游海域氧化亚氮与两步硝化过程速率之差、亚硝酸盐氧化过程速率以及产物硝酸盐具有显著的相关性,暗示珠江口硝化过程可能是氧化亚氮产生的重要来源,两步硝化过程的不耦合可能刺激了氧化亚氮的产生。3.利用深海水、石兜水库、MilliQ水三种不同的基质,测试羟胺的回收率,羟胺的回收率范围为4%～90%。发现水体中高浓度的铁含量可能是一个影响硫酸铁铵氧化法回收率的关键因素。在高浓度铁的石兜水库水中,羟氨回收率仅4%,而深海水和MilliQ水中羟胺的回收率可达90%左右。利用硫酸铁铵氧化法,首次测定了珠江口羟胺浓度的分布。从本次调查结果来看,珠江口溶解羟胺浓度范围为9.1-30.6 nmol L-1,溶解羟胺的含量在淡水端（盐度0.1）含量最高,为30.6 nmol L-1,盐度为24.4时羟胺浓度最低为6.7 nmol L-1,靠近外海的站位羟胺略有上升（7.2-29.0 nmol L-1）;在垂直分布上珠江口夏季羟胺总体呈表层高、底层低的特点。羟胺与温度、pH、溶解氧以及无机氮、氨氧化速率没有显著相关性,而从珠江口上游至下游随着盐度的增加（盐度0.1-24.4）,水体溶解羟胺显著降低,暗示是盐度是调控羟胺浓度分布的关键因子。在此外,羟胺与亚硝酸盐氧化速率具有显著的相关性,暗示羟胺主要来源于氨氧化过程的释放。在盐度为0.1-31.5范围内,羟胺与N2O分布显著相关,表明羟胺可能是N2O的重要来源。
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