【摘 要】
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高氟污染地下水引起的地氟病及其健康风险在世界范围内引起了广泛关注。我国和非洲国家肯尼亚均是高氟地下水环境地质问题比较突出的国家。开展地下水中氟的赋存及水化学特征调查研究,评估地下水氟污染风险,开展地下水氟污染修复,对于科学防治高氟地下水具有重要的理论和实际意义。论文研究首先运用水化学过程分析和多元统计方法对中国北方运城盆地和肯尼亚东非大裂谷浅层高氟地下水的分布和形成机制进行了研究,建立了改进的AH
【基金项目】
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the National Natural Science Foundation of China (Nos.41877204,42007181 and 41902265); the 111 Program (State Administration of Foreign Experts Affairs & the Ministry of Education of
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高氟污染地下水引起的地氟病及其健康风险在世界范围内引起了广泛关注。我国和非洲国家肯尼亚均是高氟地下水环境地质问题比较突出的国家。开展地下水中氟的赋存及水化学特征调查研究,评估地下水氟污染风险,开展地下水氟污染修复,对于科学防治高氟地下水具有重要的理论和实际意义。论文研究首先运用水化学过程分析和多元统计方法对中国北方运城盆地和肯尼亚东非大裂谷浅层高氟地下水的分布和形成机制进行了研究,建立了改进的AHP-DRASTICH模型对高氟地下水的污染风险进行了评估,并探索开展了以生物质材料玉米芯为原料,制备改性生物质炭来削减地下水氟污染的效果及机制。论文取得了主要认识如下:1)运城盆地中部和栲栳低台塬均存在大面积的高氟地下水(最高含量14.1mg/L)。在肯尼亚大裂谷,超过40%的浅层地下水中氟化物的浓度高于WHO标准(1.5 mg/L),最高达23.5 mg/L。运城盆地和肯尼亚大裂谷的高氟地下水均呈现出高钠、低钙、较高的p H值和重碳酸根浓度等特点,但两处高氟地下水却受控于不同的水文地球化学过程。水文地球化学过程分析和主成分分析研究表明,沉积物(主要为含氟矿物以及蒸发盐)风化淋滤和蒸发蒸腾作用是运城盆地浅层高氟地下水形成的主要因素,人类活动的影响以及碱性条件也影响着研究区地下水化学的形成。但对肯尼亚大裂谷地下水而言,超碱性火山岩和萤石等矿物的风化溶解和阳离子交换作用则是控制浅层高氟地下水赋存的主要因素。对不同个体摄入地下水氟化物后引起的慢性健康风险进行识别和评估结果显示,儿童比成人面临的慢性健康威胁更高。2)通过将水文地球化学因子Hydrogechemistry Factor(p H和TDS)引入DRASTICH模型,并采用层次分析法(AHP)对参数的权重进行修正,我们得到了改进的AHP-DRASTICH模型。应用所建立的AHP-DRASTICH模型对运城盆地高氟地下水的污染脆弱性评估表明,研究区超过40%的区域属于中等-高脆弱区,主要分布在地下水埋深较浅、地势较平坦以及渗透性较小的盆地中部。在这些区域,强烈蒸发作用以及长时间的水-岩相互作用共同导致了研究区地下水氟和盐分的富集。对比发现,AHP-DRASTICH模型的风险评分与氟含量之间具有更强的相关性,该模型较DARSTIC和DRASTICH模型对地下水氟污染具有更好的风险评价能力。3)生物炭作为一种高效的土壤改良剂,在除氟领域具有广阔的应用前景。因此本次研究采用在中国和肯尼亚大量产生的玉米芯为原料,制备了玉米芯生物炭(不同的炭化温度:300℃,400℃,500℃)和铁锰改性生物炭(不同铁锰比:BCM1F2,BCM2F1),并分批次开展了氟的动力学吸附实验研究。实验结果表明,玉米芯生物炭和铁锰改性生物炭均对氟有良好的去掉效果,但铁锰改良生物炭(BCM1F2)对氟的吸附能力更强。通过扫描电镜(SEM)、能谱仪(EDS)、傅里叶红外光谱(FTIR)和X射线衍射仪(XRD)对改性生物质炭进行表征,结果显示,表面覆盖有Fe-Mn氧化物的BCM1F2表面更粗糙,具有更多孔结构,具有更大吸附氟的能力。氟在BCM1F2上的吸附动力学可用准二阶模型描述,其吸附行为与非均相吸附材料一致,符合Freundlich模型。因此,本研究表明BCM1F2可作为一种廉价、高效的土壤改良剂用于去除水和土壤中的氟。
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