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21世纪的主要能源仍是化石能源,而化石能源的利用会产生大量的氮氧化物（NOx）,引发雾霾、酸雨等环境问题。为控制NOx的排放,国家制定了超低排放标准,即NOx排放浓度不超过50 mg/Nm3。以氨为还原剂的选择性催化还原技术（NH3-SCR）是目前工业应用最广的NOx脱除技术之一,该技术的核心为催化剂。目前,工业上广泛应用于中温和低温烟气脱硝的催化剂分别为钛基和碳基催化剂。本文对这两类催化剂进行了系统研究,旨在进一步为烟气脱硝提供技术支持。针对应用于320～400烟气的脱硝催化剂,V2O5-WO3/Ti O2催化剂已在大型燃煤电厂取得工业应用。本文以提高V2O5-WO3/Ti O2催化剂的低温向烟气脱硝活性为目的,解决锅炉低负荷运行下排烟温度低进而抑制催化剂脱硝性能的问题,制备了S掺杂的V2O5-WO3/Ti O2催化剂（VWTi S）。催化剂脱硝活性测试结果表明,S掺杂可明显提高催化剂在中低温烟气下的脱硝活性。S/Ti摩尔比为0.03、WO3负载量为6 wt%、V2O5负载量为1.5 wt%的VWTi S3催化剂在240时的NOx脱除率为99%,是VWTi催化剂的2.34倍。而VWTi催化剂在300℃时才可达到96%的NOx脱除率。换而言之,VWTi S3催化剂的脱硝活性温度窗口（NOx脱除率高于95%）向低温拓展了60℃。结合XRD、Raman、XPS、PL、EPR、原位红外等表征,分子模拟和超氧自由基捕获佐证等结果,发现V2O5和WO3优先与S位点作用,促进了催化剂各组分间的电子转移,从而形成更多的还原态钒物种。还原态钒物种的增多促进了超氧自由基的形成。超氧自由基可促进NO的氧化,从而促进“快速SCR”反应,提升催化剂的脱硝活性。针对应用于220℃以上烟气的脱硝催化剂,由于稀土元素铈具有绿色无毒、成本低廉和氧化还原性优异等特点,以Ce O2、WO3和Ti O2为组成的催化剂在脱除NOx方面已取得工程应用。本文采用工程上常用的纯锐钛矿型Ti O2作为载体,通过浸渍法负载Ce O2和WO3,制备了不同活性组分负载顺序的Ce-W/Ti、Ce/W/Ti和W/Ce/Ti催化剂（Ce O2和WO3的负载量均为10 wt%）。通过实验发现,活性组分的负载顺序极大地影响了该类催化剂的脱硝活性。研究表明,120～270℃温度下,Ce/W/Ti催化剂的脱硝活性最高。在210℃时,Ce/W/Ti催化剂的NOx脱除率为97%,分别是W/Ce/Ti和Ce-W/T的1.43倍和2.06倍。结合XRD、HR-TEM和XPS等表征发现,Ce/W/Ti催化剂表面的活性物种分散性较好,有利于还原态Ce3+物种的形成。还原态Ce物种可促进超氧自由基的形成,而超氧自由基是NH3-SCR反应的重要活性中间体。因此,Ce/W/Ti催化剂在三种催化剂中具有最高的脱硝活性。针对应用于低温烟气的脱硝催化剂,活性焦类催化剂已成功应用于钢铁行业的烟气脱硝。纯活性焦的脱硝效率较低,引入新的活性组分是提升活性焦脱硝活性的最常用的方法。本文通过浸渍法制备了V2O5/AC催化剂,以研究空气煅烧（预氧化）过程对该催化剂脱硝性能的影响。实验结果表明:适当的预氧化过程可一定程度上提高V2O5/AC催化剂的脱硝活性。V2O5/AC在N2气氛下400煅烧5 h后再于250空气气氛下预氧化4 h所制得的V/AC-4催化剂的脱硝活性最佳。进一步延长预氧化时间所制得的V/AC-5催化剂的脱硝活性显著下降。通过XPS、SEM和BET等表征发现,预氧化过程有利于V5+的形成,调控了V4+/V5+的比例,进而提高催化剂的氧化还原性,这有利于NH3-SCR反应。然而,预氧化的时间过长会导致催化剂团聚,比表面积、孔体积和孔径减小,从而抑制脱硝反应的进行。