【摘 要】
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其能量密度高、不产生污染物、燃料多样化等特点,受到广泛关注。然而阴极氧还原反应（ORR）受到动力学缓慢的限制,必须使用贵金属铂作为催化剂,使得造价高昂,限制了大规模使用。因此,开发无铂的高性能且造价低的氧还原催化剂十分重要。单原子催化剂（SACs）作为一类新型催化剂,拥有高选择性,高稳定性,高原子利用率等优点,在氧还原反应中展现很好的催化性能及应用前景,目前性能
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质子交换膜燃料电池（PEMFCs）因其能量密度高、不产生污染物、燃料多样化等特点,受到广泛关注。然而阴极氧还原反应（ORR）受到动力学缓慢的限制,必须使用贵金属铂作为催化剂,使得造价高昂,限制了大规模使用。因此,开发无铂的高性能且造价低的氧还原催化剂十分重要。单原子催化剂（SACs）作为一类新型催化剂,拥有高选择性,高稳定性,高原子利用率等优点,在氧还原反应中展现很好的催化性能及应用前景,目前性能最为优异的是Fe SACs催化剂。在ORR过程中,Fe-Nx是关键的催化位点,比如面内及边缘位置的Fe-Nx。但是氧还原过程中存在少量的二电子过程,产物为H2O2。Fe SACs易与H2O2反应,造成Fe的溶解,使活性降低最终失活。过渡金属Mn与H2O2反应活性低,在氧还原反应中稳定性较好;Mn金属具有多种化学态（如+2、+3、+4）,其电子结构可调易改善反应活性。另一方面,Mn在地壳中含量高,廉价易得,对于大规模广泛使用具有较大优势。Fe与Mn共掺杂的双金属催化剂,由于其独特的电子结构以及双金属间的协同作用,使ORR催化性能以及稳定性都有大幅提升。传统的M-N4配位结构由于含有四个配位N,N的电负性较大,不利于中间产物的解离,使催化活性不高。利用S等电负性较小的元素与中心金属配位,将对性能有提升。S的掺杂也使碳基底上缺陷进一步增多,增加石墨烯的边缘位点数量和结构无序度,并且S掺杂会引起自旋状态的变化,以上原因可能使催化活性得到提高。本论文研究的主要内容如下:（1）利用二氧化硅模板法制备了一种S、N共掺杂多孔碳负载的MnSACs。我们选用二氧化硅作为硬模板,硫脲作为硫源、氮源,多巴胺作为补充氮源,氯化锰作为锰源。采用一锅法直接热解后再用氢氟酸洗去模板制备得到Mn-N/S-C催化剂。对材料的表征说明N、S、Mn的成功掺杂。催化剂具有非常大的比表面积及孔体积,分别为1262.4 m~2g-1和2.7 cm~3g-1。在碱性环境下进行ORR测试,Mn-N/S-C的半波电位和极限电流分别为0.87 V和5.48 mA cm-2,优于Pt/C的0.86 V和5.26 mA cm-2,且稳定性也好于20 wt%Pt/C。（2）利用二氧化硅模板法制备了一种S、N共掺杂多孔碳负载的Fe/MnSACs。在第一个体系的基础上,以硝酸铁作为铁源进行Fe的掺杂。对材料的表征说明N、S、Fe、Mn的成功掺杂。催化剂具有非常大的比表面积及孔体积,分别为1308.4 m~2g-1和3.6 cm~3g-1。在碱性环境下进行ORR测试,Fe Mn-N/S-C的半波电位和极限电流分别为0.86 V和5.74 mA cm-2,优于20 wt%Pt/C的0.86 V和5.26 mA cm-2,且稳定性也好于20 wt%Pt/C。
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