二维材料不仅种类众多,而且具有很多新颖的性质,到目前为止二维材料在导电薄膜、场效应晶体管、超级电容、光电子器件等诸多领域得到了应用。很多二维材料具有超高的电子迁移率、超快的电荷分离速度以及很强的光-物质相互作用等优点,这些性质使二维光电子器件受到了广泛地关注和研究。在本次研究中,基于密度泛函理论我们研究了多种单、双层二维材料的光电性质,并且设计了高性能的光伏、光探测和光催化器件。单层C2N和Sb具有独特的光学性质,可是C2N的带隙较大,而Sb具有间接带隙,这使其不能充分的吸收太阳光。然而,范德瓦尔斯异质结C2N/Sb具有1.2eV的直接带隙,这非常符合太阳能电池对带隙的要求,并且C2N/Sb异质结的二型能带结构可以空间分离光生电子空穴对,这提高了C2N/Sb异质结对光子的利用率。外加电场可以有效地调控C2N/Sb异质结能带结构,尤其是带隙大小,所以外加电场也可以调控C2N/Sb异质结的光吸收能力进而影响异质结的光电转换效率。本征C2N/Sb异质结的光电转换效率高达22.86%,而在反向电场作用下光电转换效率将被提高,这表明C2N/Sb异质结在光伏太阳能电池领域有潜在的应用价值。相比于外加电场,外加应力作用也是一种有效地调控策略,在本次研究中我也分析了应力作用对光电器件的影响作用。外加平面应力不仅可以显著地影响单层GaTe和InTe的电子结构,而且还可以有效地调控C2N/Ga(In)Te异质结的界面耦合性质。C2N/Ga(In)Te异质结在-2%(0%)的应力作用下具有光催化分解水的能力,而在4%(6%)的应力作用下可达到22.10%(19.51%)的光电转换效率。C2N/Ga(In)Te异质结能具有良好的光伏光催化性质不仅得益于其二型能带结构对光生载流子的有效分离,而且还得益于平面应力作用有效地调制了异质结的带边位置和界面载流子的分布。除了二型能带结构之外,p-n结也可以有效地分离光生载流子。本次研究中Graphene和1T相的ScS2被作为金属电极材料与1T相的单层ZrS2接触。垂直接触的Graphene/ZrS2结具有n型掺杂的ZrS2和n型欧姆接触,而平面内接触的ScS2/ZrS2结具有p型掺杂的ZrS2和p型欧姆接触。平面压缩应力作用可以增强这两种金属半导体结界面处的耦合强度同时维持其欧姆接触的性质。最后我们分析了具有超低阻的ScS2/Graphene/ZrS2结的光电子性质以及在光伏和光探测领域的潜在应用。自发极化材料在光电子器件领域也有重要的应用价值,因为其本征的内建电场对光生载流子也有很强的分离作用。我们分析了单层Ga2STe和In2STe中本征偶极矩对其光学性质的影响作用,进而研究了双层Ga2STe、双层In2STe、Ga2STe/In2STe异质结和InTe-TeGa异质结的光学性质。本征偶极矩在这些两层材料中表现出叠加效应,而且其本征内建电场有助于界面处的光电子跃迁和载流子的分离。另外,分析结果表明双层Ga2STe、双层In2STe、Ga2STe/In2STe异质结和InTe-TeGa异质结的带边位置主要分布在界面层的原子上,这使其在光伏和光探测领域具有潜在的应用价值。InTe-SGa异质结的带边位置主要分布在异质结的上下两个表面原子层上,这有助于光生电子和空穴参与光催化反应。由于本征偶极矩的存在,InTe-SGa异质结突破了传统光催化剂的带隙需要大于1.23eV的限制。研究结果表明二维C2N、Sb和过渡金属硫族化合物具有良好的光电性质,而且基于这些单层材料的异质结在光伏、光催化、光探测领域展现出潜在的应用价值。适当的调控作用可以进一步提升这些异质结的器件性能。