无定形纳米零价铁高效去除水中三价锑的研究

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中国是全球最大的产锑(Sb)国。锑矿山周围的地下水和地表水的Sb污染日益严重,对生态环境和人体健康造成极大威胁,其污染治理刻不容缓。目前,纳米零价铁(nZVI)能高效处理水体中的砷、铬等重金属,但处理Sb(Ⅲ)效率较低且不稳定。因此,本文通过加入乙二胺,制备了无定形的零价纳米铁(A-nZVI)。以nZVI作为参照,采用扫描电子显微镜(SEM)、高分辨透射电子显微镜(HR-TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶红外光谱(FTIR)、拉曼光谱(Raman)、XAFS(X射线吸收精细结构谱)等技术表征反应前后的nZVI和A-nZVI的微观形貌、结构和组成。此外,研究了A-nZVI和nZVI去除Sb(Ⅲ)的反应热力学、动力学以及初始Sb(Ⅲ)浓度、投加量、溶液初始p H值、水体中不同浓度梯度的常见阴离子对Sb(Ⅲ)去除的影响,结合羟基自由基的淬灭实验研究了Sb(Ⅲ)去除机理。研究表明,A-nZVI能高效且稳定地去除水体中Sb(III),进一步通过XAFS和DFT计算从铁氧化物的转化以及Sb的化学环境的角度分析了A-nZVI高效稳定去除Sb(Ⅲ)的原因。主要研究结果如下:(1)新鲜制备的A-nZVI是直径约为10 nm的小颗粒团聚而成的类椰菜花状的纳米团簇,外层铁氧化物和Fe(0)均为无定形态;而nZVI为直径50 nm左右的球状纳米颗粒团聚而成的链状结构,Fe(0)晶型良好,外层铁氧化物呈无定形;两者对Sb(Ⅲ)的去除符合均准二级动力学模型以及朗格缪尔单分子层吸附模型,A-nZVI最大去除容量为558.2 mg/g;而nZVI为91.3 mg/g。(2)在0.2 g/L的A-nZVI投加量、50-250 mg/L的初始Sb(Ⅲ)浓度、3-11的初始p H范围以及10-500 mg/L的常见阴离子的条件下,A-nZVI对Sb(Ⅲ)表现出很好的去除效果以及稳定性,而nZVI表现了相对更低的去除容量,并且在100 mg/L以上的初始Sb(Ⅲ)浓度下去除不稳定,发生解析,500 mg/L的PO43-和As O43-严重干扰了nZVI对Sb(Ⅲ)的去除。(3)nZVI和A-nZVI对Sb(Ⅲ)的去除主要是类芬顿氧化和吸附的协同作用,nZVI中更多的Sb(Ⅲ)发生了氧化(52.3%),而A-nZVI中被吸附的Sb(Ⅲ)的含量要比氧化的更多(60.5%vs.39.5%);自由基淬灭实验表明羟基自由基氧化作用促进了nZVI对Sb(Ⅲ)的去除,但是没有影响A-nZVI对Sb(Ⅲ)的去除容量。(4)反应后A-nZVI中铁氧化物组成是γ-Fe2O3、α-Fe OOH、γ-Fe OOH以及Fe3O4,γ-Fe OOH和γ-Fe2O3的含量分别为33.9%、29.8%,对Sb(Ⅲ)的去除效果分别达到了69.8mg/g、42.6 mg/g;反应后的nZVI中主要含有α-Fe2O3以及α-Fe OOH,含量分别为24.9%、31.8%,对Sb(Ⅲ)的去除容量分别为4.3 mg/g、8.4 mg/g,DFT计算结果也表明γ-Fe OOH和γ-Fe2O3对Sb(Ⅲ)的亲和性以及结合的稳定性更好;EXAFS分析表明Sb以三价和五价的形式存在于nZVI和A-nZVI中;nZVI中的Sb主要结合在nZVI的表面,没有进入到nZVI的结构中,A-nZVI中的Sb以内球络合物的形式形成了更稳定的双齿单核共边结构,并且更多的Sb掺入了A-nZVI中的铁氧化物的晶格中,这两点表明Sb被A-nZVI稳定地去除。
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