【摘 要】
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乏燃料干法后处理产生的废盐含各种裂变产物氯化物,由于4A沸石具有较好的阳离子交换性能,可以与Cl-形成方钠石结构容纳Cl-,因此利用4A沸石负载废盐中的裂片元素进行固化处理受到了广泛的关注。为了净化废盐,减少放射性废物的处置量,本工作利用4A沸石负载废盐中的Cs+,并将负载Cs+的4A沸石制备玻璃陶瓷固化体,探讨其抗浸出性能。主要研究内容如下:（1）在Li Cl-KCl熔盐体系中研究了4A沸石对C
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乏燃料干法后处理产生的废盐含各种裂变产物氯化物,由于4A沸石具有较好的阳离子交换性能,可以与Cl-形成方钠石结构容纳Cl-,因此利用4A沸石负载废盐中的裂片元素进行固化处理受到了广泛的关注。为了净化废盐,减少放射性废物的处置量,本工作利用4A沸石负载废盐中的Cs+,并将负载Cs+的4A沸石制备玻璃陶瓷固化体,探讨其抗浸出性能。主要研究内容如下:（1）在Li Cl-KCl熔盐体系中研究了4A沸石对Cs+的负载。温度低于600℃时,沸石中的Cs+含量随着温度的升高略有增加,但在600℃时,发现4A沸石的晶体结构塌陷,且沸石中Cs+含量极低。当盐/沸石的质量比在5:1～15:1的范围内沸石中Cs+的含量较为接近,而在3:1和20:1时,沸石中Cs+的含量较低;沸石中的Cs+含量随Cs Cl浓度的升高而升高。利用XRD结果计算了4A沸石在负载前后的晶胞参数,发现均发生不同程度的晶格收缩,表明沸石除了负载Cs+,还与熔盐中的Li+发生离子交换,且Li+对晶胞参数的影响要大于Cs+的影响。（2）在Li Cl-KCl固态废盐中研究了4A沸石对Cs+的负载。4A沸石中的Cs+含量随着温度的升高而增大,当温度接近Li Cl-KCl的共晶点时,4A沸石中的Cs+含量要稍微高于4A沸石在熔盐中Cs+的负载量;4A沸石中的Cs+含量随废盐中Cs Cl含量的升高而升高,当Cs Cl的含量高于4 wt.%后对4A沸石中Cs+含量的影响开始减弱;沸石粒径较小Cs+含量较高。利用XRD结果计算了负载前后的4A沸石晶胞参数,发现高温时4A沸石晶格发生了不同程度的收缩,表明沸石除了负载Cs+,还与半径较小的Li+发生了离子交换。（3）制备了铁硼磷酸盐玻璃和硼硅酸盐玻璃,将玻璃粉末和负载Cs+的4A沸石在800℃共混制备玻璃陶瓷固化体。研究了铁硼磷酸盐玻璃/沸石不同配比的玻璃陶瓷固化体的结构性能,发现铁硼磷酸盐玻璃陶瓷固化体中几乎没有玻璃相且有大量孔洞,随着4A沸石的加入,固化体的硬度增加且颜色逐渐变红,含Cs+的晶相为Cs4Al4Si20O48。在90℃去离子水中浸泡28天后玻璃/沸石质量比为3:1、1:1、1:3的固化体Cs+的归一化浸出率分别为9.38×10-4 g m-2 d-1、5.20×10-5 g m-2 d-1、1.44×10-6 g m-2 d-1。研究了不同硼硅酸盐玻璃/沸石比的玻璃陶瓷固化体的结构性能,结果表明当玻璃/沸石的质量比为3:1和1:1时固化体中存在玻璃相,而1:3的固化体中几乎没有玻璃相,并有大量孔洞,Cs+形成的晶相为Cs Al Si2O6,在90℃去离子水中浸泡28天,玻璃/沸石质量比为3:1、1:1、1:3的固化体Cs+的归一化浸出率分别为3.10×10-5 g m-2 d-1、2.18×10-4g m-2 d-1、2.32×10-4 g m-2 d-1。对比两种玻璃陶瓷固化体,玻璃/沸石质量比为1:3的铁硼磷酸盐玻璃陶瓷固化体的Cs+的归一化浸出率最低。
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