【摘 要】
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地球上的化石能源消耗巨大,储量日益减少,并且化石燃料的使用会造成环境污染,因此可再生能源的开发利用势在必行。光催化水分解制氢技术能够有效地利用太阳能,产生清洁无污染的氢气,是一种解决能源短缺和环境问题的理想手段。氮化碳材料是一种成本低廉的非金属催化剂,具有合适的带隙宽度以及稳定的物理化学性质等特点,近年来受到广泛的研究。但是未经改性的氮化碳具有比表面积较小、载流子的再复合速率较高并且对可见光的利用
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地球上的化石能源消耗巨大,储量日益减少,并且化石燃料的使用会造成环境污染,因此可再生能源的开发利用势在必行。光催化水分解制氢技术能够有效地利用太阳能,产生清洁无污染的氢气,是一种解决能源短缺和环境问题的理想手段。氮化碳材料是一种成本低廉的非金属催化剂,具有合适的带隙宽度以及稳定的物理化学性质等特点,近年来受到广泛的研究。但是未经改性的氮化碳具有比表面积较小、载流子的再复合速率较高并且对可见光的利用能力较差的缺点,极大的制约了它在光催化产氢领域的发展和应用。太阳光中的可见光部分占比近50%,因此,催化剂对可见光的利用能力尤为重要。本课题针对氮化碳材料可见光利用能力较差和载流子再复合速率较高的缺点,通过分子掺杂和分子吸附两种手段对其进行改性,调控能带结构,增强可见光利用能力,提高可见光催化制氢性能,主要的研究内容如下:(1)以1,3,5-苯三甲酸和三聚氰胺为原料,通过共聚作用将苯环结构嵌入氮化碳材料的骨架当中,利用FT-IR、NMR、XPS等表征手段证明苯环在氮化碳中的成功嵌入,利用UV-vis、PL等光谱数据证明嵌入苯环的氮化碳材料的可见光吸收能力提高、载流子再复合得到抑制,能带结构得到有效调控。探究了不同掺杂量的影响,当原料中1,3,5-苯三甲酸与三聚氰胺的质量百分比为0.020时,样品具有最佳的光催化制氢性能,在可见光下的光催化制氢速率约为氮化碳的7倍。(2)依据掺杂的理论基础,通过物理吸附方式将给电子分子四硫富瓦烯附着在氮化碳材料表面,通过XPS表征手段证明四硫富瓦烯分子的成功吸附,通过UV-vis、PL等光谱数据证明材料的能带结构发生变化,电荷的分离和迁移有效改善,光催化制氢性能得到提升。当原料中四硫富瓦烯分子与氮化碳的质量百分比为0.133时,样品具有最佳的性能,可见光下的光催化制氢速率约为氮化碳的2倍。
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