【摘 要】
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随着同位素在地质学、生物医学、考古学、环境科学等学科中广泛应用,同位素的测量和分析成为人们日益关注的问题。如何使用方便、快捷、可靠、低耗的方法来对同位素进行测量,已经成为同位素应用中的重要研究课题。本文中,采用简并四波混频(Degenerate four-wave mixing, DFWM)非线性光谱技术对同位素进行测量分析。首先测量锂(Li)同位素比率,探索测量过程中最佳实验条件,并对DFWM过
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随着同位素在地质学、生物医学、考古学、环境科学等学科中广泛应用,同位素的测量和分析成为人们日益关注的问题。如何使用方便、快捷、可靠、低耗的方法来对同位素进行测量,已经成为同位素应用中的重要研究课题。本文中,采用简并四波混频(Degenerate four-wave mixing, DFWM)非线性光谱技术对同位素进行测量分析。首先测量锂(Li)同位素比率,探索测量过程中最佳实验条件,并对DFWM过程的光栅机制进行深入研究,在该理论基础上对铷(Rb)和铯(Cs)同位素进行了测量分析,最后根据DFWM相位共轭原理对波前畸变修正进行了研究。具体工作和主要创新成果包括:精确测量了Li同位素比率,首先研究了样品浓度以及入射光功率对Li原子DFWM信号的影响特性,确定了测量Li同位素比率的最佳实验条件。同时改变样品浓度,观察最佳功率的变化情况,说明测量不同浓度样品时要考虑相应功率的变化。在最佳条件下测得Li标准样品中Li同位素比率为11.571±0.003。作为对照,采用原子吸收光谱(AAS)对Li标准样品进行了测量,所得数值为11.645±0.002。二者结果接近,证明了DFWM测量结果的可信性。在此基础上,测量了实际岩石样品中的Li同位素,结果表明由于样品中其他元素的存在,会导致谱线展宽降低光谱分辨率,而且不同种类岩石导致的展宽也不同,此结果影响了Li同位素的精确测量。本研究证明了DFWM用于同位素测量的可行性,并对样品的测量、尤其是实际样品有指导性作用。以Rb单质为样品,理论结合实验对相位共轭简并四波混频(Phase-conjugate degenerate four-wave mixing, PCDFWM)过程中的激光诱导光栅(Electromagnetically induced grating, EIG)机制进行了研究。首先,通过改变后向泵浦功率与前向泵浦和探测光的功率研究了信号的变化特性。从密度矩阵运动方程推导出信号强度表达式,得到相干光栅对DFWM信号影响大于布居光栅的结论。其次,研究了DFWM信号随样品温度的变化特性,分析温度对原子数密度以及谱线宽度的影响。最后,研究了入射光偏振对DFWM信号的影响特性,用三阶非线性极化率张量推导信号光偏振分量随入射光偏振的变化,进行理论模拟,与实验结果一致,证明EIG机制可以很好的描述DFWM的物理过程。本研究为提高DFWM效率提供了有用的理论依据。以石墨炉为原子化器,确定了DFWM测量痕量元素的检出限,并研究了基体效应和共振吸收对检出限的影响特性。首先,推导出了DFWM方法检出限的表达式,以RbCl为样品,确定了石墨炉中Rb的检出限为7.02 ng/mL。然后以不同浓度的硝酸(HN03)、硝酸钠(NaNO3)、硝酸钾(KNO3)、硝酸铯(CsNO3)作为基体改进剂,研究了它们对Rb原子DFWM信号的影响特性。结果表明,这些基体改进剂可以有效增强Rb原子的DFWM信号,增强程度与金属原子的浓度和电离电位有关。比较了原溶液和加入基体改进剂后Rb的检出限,发现基体改进剂可以有效降低检出限,以CsNO3为基体,得到Rb的检出限为0.90 ng/mL,降低了一个数量级。该结论对于Rb元素的痕量、甚至超痕量测量具有指导意义,对DFWM的实际应用具有重要的参考价值。以Rb原子蒸气为样品,根据相位共轭理论研究了PCDFWM过程中探测光的光强分布对相位共轭信号光强分布的影响。由于自相位调制效应,激光通过非线性介质后,其横向光强分布会发生改变。根据这个原理,实验中使一束激光通过乙醇溶液后再作为探测光参与Rb原子蒸气中的PCDFWM过程。结果表明,PCDFWM信号的光强分布与探测光一致。基于此,将PCDFWM用于修正空心光束传输畸变,采用螺旋相位板产生空心光束,以此空心光束为探测光,并在该光束上加入畸变介质,观察PCDFWM信号的光强分布情况,结果表明,PCDFWM信号的光强分布与未加入畸变介质一致,即利用PCDFWM可以有效地修正波前畸变。该研究对于光信号的产生与空间传输具有重要意义。
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