论文部分内容阅读
当前,膜法水处理技术已被广泛的应用在海水淡化,污水再生和工业废水的处理当中。在各种膜工艺中,正渗透技术被认为是用于生活用水和废水处理最有前景的膜处理技术之一。但因为难以回收正渗透溶质,再利用效果不理想,膜污染等问题导致成本较高,导致其应用领域受到限制。因此,开发合适的驱动溶质是解决正渗透技术所存在问题的关键。本实验主要研究了核-壳结构的磁性纳米材料Fe3O4、Fe3O4@CS、Fe3O4@DHAA、Fe3O4@SiO2 以及 Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2 作为正渗透驱动溶质的适用性,通过考察膜表面流速、原料溶液浓度、改性剂负载量对正渗透膜分离过程水通量的影响,对比材料的回收效率和回用效果,选择合适的正渗透溶质。主要研究结果如下:1.通过透射电镜和热重分析表明,负载具有二氧化硅(SiO2)或羟基基团(-OH)等亲水性基团显著提升了分散性能和稳定性,材料结构为核壳结构,核壳结构稳定,表面包裹充分。经过亲疏水性的测定,负载30%TEOs 的 Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2亲水性能显著,接触角从 Fe3O4的90°提升至20°。通过分析XRD可知,制备的磁性纳米材料皆为尖晶石结构,负载表面基团之后,Fe3O4特征衍射峰值会相对减小,而SiO2会出现较为明显的宽泛衍射峰,并随着负载量的增加其对应的衍射峰峰值相对增大。利用谢乐公式计算出平均粒径是随着负载基团的相对分子质量和质量的增加而减小。红外表明了磁性纳米材料中目标基团,例如羟基和硅氧键成功负载。2.选择5种磁性纳米材料作为正渗透驱动溶质进行实验,分别为Fe3O4、Fe3O4@CS、Fe3O4@DHAA、Fe3O4@SiO2 和Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2,通过正渗透膜分离实验测试得出结果,Fe3O4@CS的最大水通量可达到6.8 LMH,相比Fe3O4提升了 70%;Fe3O4@DHAA的最大水通量可以达到7.9 LMH,相比Fe3O4提升97.5%;Fe3O4@SiO2的最大水通量可达到11.4 LMH,相比Fe3O4提升了 185%;而Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2二次负载的新型磁性纳米材料的水通量最高,可以达到12.22 LMH提升效果最明显,相比Fe3O4提升了 205%。3.针对磁性纳米材料改性剂负载量的研究结果表明,负载30%TEOs的Fe3O4@SiO2的水通量效果可达到11.4 LMH,优于负载23%TEOs的Fe3O4@SiO2和负载13%TEOs的Fe3O4@SiO2,说明水通量随着TEOs负载量增大而增大。对Fe3O4@SiO2进一步改性,通过负载PEG-(COOH)2得到 Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2,发现 30%TEOs 负载量的Fe3O4@SiO2@PEG-(COOH)2 的水通量可以达到 12.22 LMH,且随着 TEOs负载量的增加而增加,可知磁性纳米材料外壳中有效的亲水基团的质量占比越高,水通量的提升效果越好。膜表面流速为46 cm/min最优,表面流速过快会使得成本增加。4.磁性纳米材料多次重复利用之后,Fe3O4@SiO2(30%TEOs)@PEG-(COOH)2的重复利用效果最好,磁性纳米材料Fe3O4循环多次同样稳定,但是处理效果变差。对比磁性纳米材料的回收率,Fe3O4回收率最高为 94.2%,磁性纳米材料 Fe3O4@SiO2(30%TEOs)@PEG-(COOH)2 回收率最低为67.4%,得出回收率会随外壳负载量的增加而减少,所以寻找高效且可进行修饰改性的可负载材料是关键点。