【摘 要】
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剩余污泥（waste activated sludge,WAS）是城市生产生活过程中产生的大宗有机固体废物,其产量年年攀升,给城市环境管理带来了巨大压力。剩余污泥兼具污染属性和资源属性特征,其科学处理与处置对于生态文明建设具有重大意义。因此,本论文针对“污泥处理与处置过程中脱水难度大、新兴污染物丰度高和资源转化效率低等”技术难题,系统开展了硫氧自由基（oxysulfur radical,OSR）预
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剩余污泥（waste activated sludge,WAS）是城市生产生活过程中产生的大宗有机固体废物,其产量年年攀升,给城市环境管理带来了巨大压力。剩余污泥兼具污染属性和资源属性特征,其科学处理与处置对于生态文明建设具有重大意义。因此,本论文针对“污泥处理与处置过程中脱水难度大、新兴污染物丰度高和资源转化效率低等”技术难题,系统开展了硫氧自由基（oxysulfur radical,OSR）预处理强化污泥深度脱水、污染物去除和厌氧生物转化等方面的系列技术研究工作。主要研究结论如下:1)全面评估S2O82-/Fe2+和SO32-/Fe2+两种预处理体系在提高污泥深度脱水、胞外聚合物（extracellular polymeric substance,EPS）崩解、抗性基因（antibiotic resistance genes,ARGs）去除等方面的性能差异。结果表明,S2O82-/Fe2+预处理在增强WAS脱水性能、ARGs去除和大肠杆菌灭活等方面明显优于SO32-/Fe2+预处理。在最佳剂量下,经S2O82-/Fe2+（1.2/1.5 mmol/g-VS）预处理后,WAS的CST削减率高达68.4%,明显优于SO32-/Fe2+预处理（24.1%）。统计学分析表明,WAS中松散结合型和紧密结合型EPS的再分布,尤其是其中PN含量的变化,是影响脱水性能变化的关键因素。S2O82-/Fe2+预处理过程中生成的大量SO4·—,可通过氧化降解的方式快速破坏EPS释放结合水,加速WAS絮体解离,致使细胞裂解和DNA溶出。然而,由于WAS近中性的p H值和较低的溶解氧含量,致使SO32-/Fe2+无法有效生成足量的SO4·—以促进WAS脱水性能的提高。同时,SO32-/Fe2+和S2O82-/Fe2+预处理可通过破坏EPS中的质粒、DNA和促使细胞死亡等方式,去除WAS中测得的12种ARGs。其中,S2O82-/Fe2+预处理对ARGs的去除效果更加显著,去除率可达0.96-2.17 log单位,并可降低残余ARGs的传播与增殖潜力。此外,与SO32-/Fe2+预处理相比,经S2O82-/Fe2+预处理后的WAS中大肠杆菌含量显著下降,最低可达1.84±0.24 log（MPN/g-TS）。因此,S2O82-/Fe2+预处理是提高WAS脱水性能和污染物去除的一种高效、经济和绿色的方法。2)系统探究了不同剂量S2O82-/Fe2+预处理对WAS脱水性能和絮体性质的影响及DOM转化和ARGs去除机制。研究结果表明,S2O82-/Fe2+预处理显著提高WAS的脱水性能,在最佳条件下（1.2/1.5 mmol/g-VS）,抽滤120 s后泥饼含水率低至15.92±0.25%,显著低于对照组。在S2O82-/Fe2+预处理过程中,SO4·—的强氧化作用使EPS结构受到严重破坏后导致细胞溶裂,大幅降低了WAS的Zeta电位。同时,S2O82-/Fe2+预处理可以有效降解EPS中的亲水性有机物,降低DOM的芳香性,提高低分子量有机物的相对比例。傅立叶变换离子回旋共振质谱结果表明,S2O82-/Fe2+预处理后WAS中单宁酸类物质浓度的增加是提高脱水性能的潜在影响因素。此外,在WAS预处理过程中,S2O82-/Fe2+在去除游离DNA和EPS中的ARGs后,继续破坏Terrimonas、Gemmataceae、Blastocatellaceae和Anaerolineaceae等ARGs宿主细菌细胞结构并去除大部分胞内ARGs,导致WAS中ARGs绝对丰度显著降低（去除率:0.48–1.01 log单位）。3)研发了无序介孔碳/过硫酸盐(S2O82-/DMC)污泥预处理技术,系统探究了S2O82-/DMC预处理强化污泥増溶和厌氧生物转化的潜能。结果表明,S2O82-/DMC预处理生成的SO4·—,可通过氧化分解有机生物聚合物中存在的C=O和-C=O-NH等官能团等方式,促进WAS细胞破裂和EPS结构解体。在S2O82-/DMC作用下,EPS中的有机物和微生物代谢产物被SO4·—氧化分解成无机物和HA等。在0.04/1.2 g-mmol/g-VS的最佳剂量下,经过S2O82-/DMC预处理后,WAS中PN和PS等可生物降解物质被大量释放至液相,从而促进其后续厌氧甲烷转化,其中SCOD含量和甲烷产率分别比原污泥提高了的1.47倍和1.63倍。但是,过高剂量（0.06/1.2 g-mmol/g-VS）的S2O82-/DMC预处理会使WAS中溶解性物质二次氧化而限制其甲烷产率的增长。此外,DMC可以作为电子介质,通过建立更稳健的厌氧代谢环境来加速微生物的种间电子传递。修正的Gompertz模型进一步证明了S2O82-/DMC预处理在生物降解和甲烷生产潜力中的关键作用。
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