【摘 要】
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作为饮用水中常见的消毒副产物,溴酸盐被国际癌症机构认定为2B级潜在致癌物,因此亟需发展高效的溴酸盐去除技术。在众多技术中,二氧化钛(TiO2)光催化降解溴酸盐技术凭借绿色高效的优势而成为研究热点之一。本研究选用新型二维层状材料过渡金属碳化物Ti3C2 MXene作为非贵金属类助催化剂,分别制备了Ti3C2单掺杂TiO2光催化剂TiO2/TC、Bi和Ti3C2共掺杂TiO2光催化剂TBR,并分别开展
【基金项目】
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国家水体污染控制与治理科技重大专项课题“嘉兴市城乡一体化安全供水保障技术集成与综合示范”(2017ZX07201004)
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作为饮用水中常见的消毒副产物,溴酸盐被国际癌症机构认定为2B级潜在致癌物,因此亟需发展高效的溴酸盐去除技术。在众多技术中,二氧化钛(TiO2)光催化降解溴酸盐技术凭借绿色高效的优势而成为研究热点之一。本研究选用新型二维层状材料过渡金属碳化物Ti3C2 MXene作为非贵金属类助催化剂,分别制备了Ti3C2单掺杂TiO2光催化剂TiO2/TC、Bi和Ti3C2共掺杂TiO2光催化剂TBR,并分别开展了紫外光和可见光下光催化去除溴酸盐的性能研究。借助多种表征手段,探究光催化剂性能提升与其形貌结构、光学以及电化学等性质之间的关系,并在此基础上研究其光催化还原溴酸盐的内在机理。研究了p H、温度、共存阴离子、腐殖酸等主要因素对TiO2/TC光催化反应体系的影响。研究结果表明,当最佳催化剂投加量为0.075 g/L,光源为26μW/cm~2的紫外光时,最佳TiO2/TC(Ti3C2:TiO2=1 wt%)在反应15 min内可以去除98%以上的初始浓度为200μg/L的溴酸盐;当最佳催化剂投加量为0.075 g/L,光源为50 W的可见光时,最佳TBR(Ti3C2:TiO2=10 wt%,Bi:TiO2=20 wt%)在反应60 min内可以完全去除初始浓度为200μg/L溴酸盐。此外,在4次循环实验中,TiO2/TC光催化去除溴酸盐的效率仅下降了6%,而TBR仍能完全去除溴酸盐,这表明两个系列的光催化材料均具有出良好的稳定性和可重复利用性。TiO2/TC和TBR光催化剂的高催化活性均得益于Ti3C2的掺杂:凭借优异的导电性和低费米能级,Ti3C2显著提高了光生电子空穴对的分离效率,加快了光生电子向Ti3C2迁移的速率,同时在Ti3C2-TiO2紧密结合的界面处形成了肖特基结,这为电子转移提供了“单向通道”,从而有效地抑制了光生电子空穴对的复合,此外Ti3C2通过窄化禁带宽度而提高了光催化剂的光吸收能力和光生载流子密度;而TBR优异的可见光催化活性则进一步得益于Bi掺杂,负载在TiO2表面的Bi颗粒形成了表面等离子共振(SPR)效应,将光催化剂的禁带宽度从2.88 e V窄化至2.50 e V,将光催化剂的光响应范围拓宽至可见光区域,从而实现了良好的可见光催化去除溴酸盐效能。TiO2/TC和TBR光催化剂具有优异的光催化活性、良好的稳定性以及低廉的制备成本,为其在光催化去除溴酸盐领域的应用提供理论依据,同时挖掘了Ti3C2作为非贵金属类助催化剂的潜力,将MXene的应用拓展至饮用水深度处理领域。
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