为了大幅度提高锂离子电池的能量密度,满足爆发性增长的新能源汽车市场和大型储能电网的生产需求,在现有的材料中,硅是未来最具有吸引力的负极材料之一。尽管硅材料具备10倍于传统石墨负极的理论比容量,但由于其自身的合金化储锂机制,不容忽视的体积效应和界面效应成为了硅基锂离子电池失效的主要原因。通常,硅活性物质会裸露在电解液中,电解液在表面直接分解形成固体电解质界面膜（SEI膜）。在这种情况下,成膜反应呈现出不均匀性的特点并伴有大量副反应。不仅SEI膜局部厚薄不一,而且缺乏韧性,极易随着体积膨胀而破碎,进一步使得电解液重新接触硅表面,造成持续的电解液分解和锂消耗。总之想打破硅基材料的应用瓶颈,就要做到对SEI膜功能和结构的精确控制。本论文以工业化纳米硅粉为研究对象,从界面修饰与改性技术出发,重点研究了两类胶囊型硅负极的制备和预锂化界面改性技术对硅基全电池的影响机制。通过将功能性聚合物结构形成的胶囊外壁锚定于硅表面,抑制硅的体积膨胀,并形成保护层来隔离电解液与硅表面的直接接触。有机聚合物层作为形成SEI膜支架与平台,提高了成膜质量。进一步地,对负极界面进行锂化改性,改善硅基全电池性能,主要研究工作和总结如下:（1）选取了室温下不溶于水的三螺旋明胶蛋白和功能性乳化剂阿拉伯胶为囊壁材料,并且引入塑化剂丙三醇,制备出高性能的复合纳米硅胶囊材料。明胶提供了高弹性和含氮官能团;阿拉伯胶具备化学稳定性,并且多糖结构里富含的羟基能够更好的与硅表面结合;丙三醇提高了囊壁层的延展性和韧性。当囊层质量占3 wt%,明胶与阿拉伯胶比例为1:1时,电极的性能及胶囊的机械性能最佳。在2 A/g的电流密度下,循环400次后,硅胶囊电极仍有1380.7 mAh/g的比容量;在42 A/g电流密度下,其容量保持率能达到初始容量的80%.（2）选取甲基丙烯酸甲酯（MMA）为原料,采用微乳液聚合的方法,制备一种新型硅胶囊,该硅胶囊具有较高的锂离子电导率、弹性和一定的电解质粘度,并具有良好的电解液保液能力。利用PMMA包裹的胶囊结构,将电极负载量提升至1.2 mg/cm2,在2 A/g的电流密度下进行200次电化学循环,新型硅胶囊阳极仍保持1.2 mAh/cm2的面容量,在42 A/g时,其容量超过初始容量的66%。（3）基于硅的合金化脱嵌锂方式,在纯硅基半电池研究的基础上,探讨了电化学预锂化对硅基全电池的作用。通过改变预锂化过程中的电流大小、电压区间、补锂程度以及电化学预锂化的锂源等参数,预先构造硅负极的SEI膜界面,从而降低全电池中的不可逆锂消耗。进一步地,通过分析不同的全电池电化学性能,电极表面结构和化学成分,揭示了电化学预锂化在补充活性锂和稳定锂硅合金化界面的作用。改性的全电池不仅首次库伦效率提高至99.7%,之后循环过程的效率也稳定于99.9%以上,经过200次循环没有看到明显容量衰减,并且倍率性能也大幅提高。