稀土基关联材料中的奇异量子物态探索

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:fa1192573654
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由于电子间库仑相互作用的存在,关联材料含有十分丰富的多体物理效应和量子物态,如高温超导、莫特绝缘体、重费米子和非费米液体等,是凝聚态物理学重要的研究对象。此外,一些关联电子材料还表现出拓扑物态。多体效应和拓扑物态的结合演生出了一些有趣的量子材料体系,比如近藤拓扑绝缘体等。稀土基金属间化合物由于其4f电子与传导电子之间的杂化作用而表现出强关联效应,展现出上述诸多奇异物性,是一类传统的关联量子材料。以探索新型稀土基关联量子材料为目标,着眼于晶格维度、载流子浓度以及能带拓扑性对关联量子物态的影响,本论文主要针对以下三类材料体系进行了探索和研究:(一)准一维近藤格子化合物CeAu2In4;(二)重费米子半金属CeCuAs2;以及(三)潜在的铁磁拓扑半金属PrAlSi。所取得的主要研究结果如下:一、通过前期调研,我们发现CeAu2In4是一个新的准一维近藤格子化合物的备选材料。我们用In作助熔剂合成了该化合物的针状单晶样品。通过结构、磁性、电输运以及比热的极低温测量,发现该材料在0.9 K发生反铁磁相变,电子比热系数γ高达369 mJ mol-1 K-2,且比热相变峰明显偏离平均场理论预测的λ形状。CeAu2In4的近藤温度为1.1 K,和磁有序温度相当。虽然该材料在磁有序相内表现出费米液体行为,但是它的Kadowaki-Woods 比值仅为常规重费米子材料的十分之一左右。类似现象在典型的准一维材料YbNi4P2和CeRh6Ge4中也被观察到。综合考虑以上物性,以及沿着针状方向的最近邻Ce-Ce原子间距,我们推测CeAu2In4是一个具有强量子涨落效应的新型准一维近藤格子化合物,适合于深入开展量子临界行为研究。二、探索具有低载流子浓度的近藤化合物对研究近藤半金属行为,以及理解欠近藤屏蔽效应下的异常物性都具有重要意义。以往对于CeCuAs2多晶数据的报道显示该材料可能是一个低载流子浓度近藤体系。我们用Bi作助熔剂法以及固态反应法合成了 CeCuAs2的单晶样品。详细的电阻率、霍尔效应、磁化率和比热测量表明用Bi助熔剂法合成的CeCuAs2是一个重费米子半金属,在7.9 K发生反铁磁相变。而用固态反应法合成的样品具有类似半导体的行为,在低温磁化率和比热曲线上表现出奇异的短程磁关联特征。单晶X射线衍射结构解析表明金属行为的样品具有符合化学计量比的HfCuSi2结构,而类似半导体行为的样品则是Cu稍微过量,填充在HfCuSi2结构的“2c”对称位置上。以上结果表明CeCuAs2是一个敏感的低载流子浓度近藤体系,适合于研究载流子浓度对近藤效应的影响。我们正在摸索如何精确调控Cu含量并生长高质量的CeCuAs2单晶,期待实现从近藤半金属到半导体的连续精确调控。三、理论研究显示PrAlSi是一个潜在的铁磁外尔半金属,是研究f电子磁性和拓扑能带相关性的理想体系。我们用Al作助熔剂合成了 PrAlSi单晶样品并全面研究了它的结构、磁性、电输运以及热力学性质。测量结果显示PrAlSi在T=17.8 K发生铁磁相变,但在更低的温度下连续发生两次微弱的再入型相变,表现出自旋玻璃行为。该材料中的自旋玻璃行为可以被0.4 T左右的小磁场抑制,在更高磁场下,表现出巨大的反常霍尔电导率(2000Ω-1cm-1)以及随温度强烈变化的SdH量子振荡,振荡频率从25K时的18T上升至2 K时的33 T。有趣的是,在同样的温区和磁场范围内,非磁性参考化合物LaAlSi并没有观察到量子振荡。以上结果说明PrAlSi中产生量子振荡的小费米口袋与其磁有序状态密切相关。此外,由于PrAlSi在低温下具有复杂的磁性相以及和磁有序温度相当的晶体场劈裂,该化合物在居里温度附近表现出被晶体场效应增强的巨大磁热效应,磁场沿c轴时的最大磁熵变-ΔSM达到22.6J/kg K(5T),具有一定的应用研究意义。
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