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本论文基于MWW和MFI结构分子筛的结构修饰和活性中心的调变,开展了新型分子筛固体酸催化材料的设计合成、酸催化性能及其在精细化学品环境友好制备反应中的应用研究。第一部分,基于Al-MWW分子筛独特的孔道结构和酸性,采用原位二次水热晶化的方法,在Al-MWW外表面生长B-MWW壳层来调变外表面酸性,合成了具有高择形催化性能的核壳结构复合材料Al-MWW@B-MWW。与Al-MWW薄片相比,二次生长B-MWW以后,厚度明显增大了,而且表面Si/Al从16增加到了222。2,6-二叔丁基吡啶吸附的红外光谱表明,Al-MWW外表面的B酸位几乎被B-MWW完全覆盖了,吡啶吸附和氨吸脱附实验证明孔道内的酸性位几乎不受影响。用固定床评价了该复合分子筛对甲苯歧化反应的催化性能。结果表明,与常规MCM-22和机械混合物Al-MWW/B-MWW相比,Al-MWW@B-MWW核壳材料极大地提高了对位选择性。Al-MWW@B-MWW独特的择形催化性能归因于B-MWW壳层将Al-MWW非择形性的外表面酸性位覆盖,从而抑制了对二甲苯在外表面的二级异构化反应。第二部分,基于ZSM-5分子筛十元环孔道的择形性和酸性,采用层层包覆的方法在ZSM-5外表面生长介孔氧化硅壳层来调变外表面酸性,合成了具有高择形催化性能的核壳结构复合材料ZSM-5@Mesoporous Silica。通过TEM证实,壳层的介孔孔道排列虽然是无序的,但垂直于分子筛内核。吡啶吸附和氨吸脱附实验证明孔道内的酸性位几乎不受影响。用固定床评价了该复合分子筛对甲苯甲醇烷基化反应的催化性能。结果表明,与常规ZSM-5相比,ZSM-5@Mesoporous Silica核壳材料表现出了较高的对位选择性。ZSM-5@Mesoporous Silica独特的择形催化性能归因于介孔氧化硅壳层将ZSM-5非择形性的外表而酸性位部分覆盖,从而抑制了对二甲苯在外表面的二级异构化反应。第三部分,为了消除MWW结构晶内微孔对大分子反应的孔径限制,碱处理溶硅过程中,采用有机胺稳定骨架的方法,成功制备了Meso-MCM-22分子筛。详细考察了不同后处理溶硅条件的影响(如：后处理温度、后处理时间、哌啶用量和有机胺类型)。结果表明,与单独用NaOH溶硅会造成骨架坍塌相比,该方法在3D结构与二维层状结构转化的同时引入孔径在20nm左右的介孔,分子筛结晶度也保持完好。吡啶吸附、氨吸脱附和27Al NMR实验证明酸性位几乎不受影响。与MCM-22相比,Meso-MCM-22具有更大的外表而。因此在具有较大分子直径的1.3,5-三异丙苯的裂解反应以及苯和异丙醇的烷基化反应中表现出优异的催化性能。