Y2O3,Gd2O3共掺杂对La2(Zr0.7Ce0.3)2O7热障涂层材料结构与性能的影响

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6-8wt%YSZ(氧化钇稳定氧化锆)陶瓷材料具有低热导率、高韧性等热物理性能,是目前应用最广泛的热障涂层陶瓷材料。然而当工作温度高于1000~1200℃时,6-8YSZ会发生严重的相变和烧结并导致热障涂层材料脱落失效,很难满足快速发展的航空航天技术要求。急需开发一种具有卓越热物理性能(高温相稳定性、低热导率及抗烧结性等)的新型热障涂层陶瓷材料来代替6-8YSZ。本文以La2O3、ZrO2、CeO2、Y2O3、Gd2O3作为原料,通过固相合成法制备(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7(x=0,0.05,0.10,0.15,0.20,0.25,0.30,0.35,0.40,0.45,0.50)陶瓷试样。分别用XRD、SEM、高温热膨胀仪(DIL402C)、激光导热仪(LFA-427)、表征了陶瓷材料的物相组成、表面显微组织结构、热膨胀系数、热扩散系数,分别利用阿基米德原理和Neumann-Kopp定律计算了陶瓷材料的体积密度和热容。X射线衍射结果表明,1600℃下烧结5h得到的(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7体系陶瓷材料的物相结构有两种,当掺杂量x≤0.25时,相组成为单一立方烧绿石结构,当掺杂量0.25<x≤0.5时,相组成为单一立方萤石结构。同时,随着稀土氧化物掺杂量的增加其晶胞参数也在逐渐的减小,这说明Y3+和Gd3+已经完全固溶到了La2(Zr0.7Ce0.3)2O7的晶格中。扫描电子显微镜(SEM)照片显示,1600℃下烧结5h得到的(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7体系陶瓷材料晶粒发育良好,晶粒尺寸均匀,晶粒尺寸均小于5μm,陶瓷材料不完全致密。热学性能测试结果表明,在室温到1300℃之间,(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7体系陶瓷材料的平均热膨胀系数在10.49×10-6K-1至11.11×10-6K-1之间。稀土氧化物Gd2O3和Y2O3的掺入明显提高了La2(Zr0.7Ce0.3)2O7的热膨胀系数。在室温至1100℃范围内,随着稀土氧化物Gd2O3和Y2O3掺杂量的增加,(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7体系陶瓷材料的热容值在逐渐增大。在室温至800℃范围内,稀土氧化物Gd2O3和Y2O3掺杂La2(Zr0.7Ce0.3)2O7明显地降低了La2(Zr0.7Ce0.3)2O7的热导率。并且随着稀土氧化物Gd2O3和Y2O3掺杂量的增加(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7(x=0,0.05,0.10,0.15,0.20)的热导率也在逐渐的降低,此外当掺杂量超过0.15时,(La0.6Y0.20Gd0.20)2(Zr0.7Ce0.3)2O7陶瓷材料的热导率却略微升高了一点。在低温时,(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7(x=0,0.05,0.10,0.15,0.20)的热导率随着稀土氧化物Gd2O3和Y2O3掺杂量的增加而明显降低,如该体系陶瓷材料在室温的热导率由2.08Wm-1K-1降低到1.55Wm-1K-1。随着温度的升高,(La1-2xYxGdx)2(Zr0.7Ce0.3)2O7(x=0,0.05,0.10,0.15,0.20)体系陶瓷材料的热导率随掺杂量的变化越来越趋于平缓,其热导率变化幅度在1.33Wm-1K-1到1.41Wm-1K-1之间。
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