【摘 要】
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在温和的条件下,分子氧直接氧化CH生成CHOH是化学催化领域中极具挑战性的课题之一,该论文采用光催化选择氧化方法对这一难题进行了初步探索并取得了如下进展:1.在缺少文献报
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在温和的条件下,分子氧直接氧化CH<,4>生成CH<,3>OH是化学催化领域中极具挑战性的课题之一,该论文采用光催化选择氧化方法对这一难题进行了初步探索并取得了如下进展:1.在缺少文献报导的情况下提出了使甲烷、分子氧和水在光催化剂表面共吸附,通过光催化剂的表面改性设计催化剂和反应体系的思想;2.将Sol-Gel过程与控制凝胶的胶溶和适当的制备条件相结合,合成了表面结构相近、窄孔径分布的纳米孔道TiO<,2>基米催化剂;3.以吸附水的纳米孔道TiO<,2>、Ti-Si混合氧化物及TiOx/多孔载体为光催化剂,在温和反应条件下进行光催化分子氧活化CH<,4>的反应,获得了CH<,3>OH;4.利用Sol-Gel法合成了富硅的Ti-Si混合氧化物,并通过实验证实其中存在Si-O-Ti键和直径约1mm的Ti<,x>O<,y>微粒;5.利用化学气相沉积法在纳米孔道的SiO<,2>和商品沸石(NaX,NaY和NaZSM-5)上嵌入TiOx物种,,并证实在实验条件下大部分TiOx物种位于载体表面;6.在反应中间物的研究中,以吸附水的Ti-MCM-41为光催化剂,室温下采用原位ESR检测只发现<·>OH物种,初步表明<·>OH可能是该反应的一种重要中间物.
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