Beta分子筛合成工艺与Si/Al比对Pd-Beta吸附和脱附性能的影响研究

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在冷启动阶段机动车的尾气温度比较低,达不到后处理催化剂的工作温度,因此机动车在此阶段排放了大量的NOx和碳氢化合物(hydrocarbon,HC)。Pd-Beta催化剂能在低温下同时吸附NOx和HC,并且在机动车尾气的温度达到后处理催化剂的工作温度时将NOx和HC释放,从而能够解决冷启动阶段排放的问题,因此Pd-Beta催化剂得到了广泛的关注并成为当前研究的热点。本论文以不同Si/Al比的Pd-Beta催化剂为研究对象,探究了载体的Si/Al比对Pd的分散性的影响,揭示了Pd物种与NOx和C3H6吸附性能的关系,讨论了高温脱附时HC与NOx间的反应过程,筛选出了适合冷启动应用的Pd-Beta催化剂的Si/Al比。本论文首先优化了Beta分子筛的合成工艺,确定了5%晶种加入量和4天的晶化时间合成的样品具有较好的物理化学性能。然后研究了Si/Al比对Pd-Beta催化剂的NOx和C3H6吸附和脱附性能的影响。结果表明随着Si/Al比的升高,交换位上的Pdδ+的量逐渐减少,这就导致了NOx和C3H6的吸附量也逐渐降低。此外在脱附过程中会发生NO还原和C3H6氧化的反应。最后较小的Si/Al比会导致Pd(OH)+物种的形成,这会使吸附在Pd(OH)+上的NO在较低的温度下脱附。综合考察吸附量、脱附温度及高温反应活性等性能,Si/Al比为55的Pd/Beta催化剂是冷启动应用中较好的选择。
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