光纤负载Pt/BiOBr薄膜体系光催化降解水中有机污染物研究

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光催化技术能快速、有效且以环境友好的方式消除水和空气中的有机污染物,在环境污染治理领域引起广泛关注。发展高效光催化剂是目前光催化研究的重要方向之一。Bi OBr是一种新型半导体材料,具有独特的层状结构、间接跃迁方式和合适的禁带宽度,在光催化降解有机污染物方面展现出优异的性能。本文致力于设计具有较强太阳光光催化活性的Bi OBr基高效光催化体系,通过水热处理结合光沉积技术制备了具有良好太阳光光催化活性的Pt/Bi OBr粉体光催化剂,并采用浸渍?提拉结合光沉积法成功将Pt/Bi OBr粉末固载到光纤上,制备出光纤负载Pt/Bi OBr薄膜催化剂。通过各种分析测试技术,对催化剂的结构组成、表面物理化学性质、光谱吸收特性进行了表征。选取对硝基苯酚(PNP)和双酚A(BPA)为目标污染物,对粉体和光纤负载的薄膜催化剂的模拟太阳光光催化性能进行了评价,并通过光电化学实验和活性物种捕获实验研究其降解机理,具体研究内容如下。1.采用水热处理结合光沉积技术,以Bi(NO3)3?5H2O为铋源,十六烷基三甲基溴化铵为溴源,通过调节氯铂酸的投加量,成功制得不同Pt担载量的Pt/Bi OBr粉体光催化剂。通过X?射线粉末衍射(XRD)、X?射线光电子能谱(XPS)、紫外?可见漫反射(UV–vis/DRS)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)和孔隙率测定等技术对产物的晶相结构、光吸收性质、形貌和表面物理化学性质进行了表征。表征结果显示,Bi OBr具有片状结构,主要呈现(102)晶面生长,光沉积Pt之后,Pt纳米粒子均匀分布在Bi OBr的薄片上,Pt/Bi OBr晶体更倾向于沿着(001)晶面生长。此外,随着Pt担载量的增高,Pt/Bi OBr的BET比表面积逐渐变大。模拟太阳光(320 nm<?<680nm)催化降解PNP实验证明,Pt担载量为0.27%的Pt/Bi OBr粉体催化剂的活性最好,经过60 min的光照,PNP完全降解;2.采用浸渍?提拉方法将Bi OBr-Si O2溶胶悬浮液涂覆在裸光纤的表面,并结合光沉积法将Pt沉积到光纤负载的Bi OBr薄膜催化剂上,通过控制提拉的次数和氯铂酸的投加量,获得不同薄膜厚度和Pt担载量的光纤负载Pt/Bi OBr薄膜。通过UV-vis/DRS证明,Pt/Bi OBr薄膜具有良好的太阳光吸收性质,模拟太阳光(320 nm<?<680 nm)催化降解实验表明,Pt担载量为0.22%的Pt/Bi OBr薄膜催化剂在降解BPA过程中表现出优异的光催化活性,光照90 min可将BPA完全降解。五次循环实验后,Pt/Bi OBr-0.22薄膜对BPA的降解率仍然在95%以上。根据光电化学实验和自由基捕获实验结果,提出了Pt/Bi OBr催化剂的降解机理,即一方面光纤不仅作为催化剂的载体,同时也作为光的传播媒介,提高了Pt/Bi OBr的光能利用率;另一方面,Pt的引入提高了Bi OBr的可见光吸收能力,同时,Pt的引入有效促进了光生电子和空穴的分离,使更多的活性物种(h+和?O2-)参与到污染物的降解过程中,因此,有利于进一步提高Bi OBr的光催化活性。
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